Tổng hợp vật liệu tổ hợp trực tiếp rGO/thanh nano NiO bằng phương pháp nhiệt thủy phân và nghiên cứu các tính chất của vật liệu tổ hợp

JST: Engineering and Technology for Sustainable Development 
Vol. 1, Issue 2, April 2021, 119-125
119 
Tổng hợp vật liệu tổ hợp trực tiếp rGO/thanh nano NiO bằng phương pháp 
nhiệt thủy phân và nghiên cứu các tính chất của vật liệu tổ hợp 
In-Situ Synthesis rGO/NiO Nanorod Nanocomposites via One-Step Hydrothermal Method and 
Investigating Physical Properties of Nanocomposites 
Nguyễn Đức Tài, Lưu Thị Lan Anh, Nguyễn Hữu Lâm, Nguyễn Công Tú* 
 Viện Vật lý Kỹ thuật, Trường Đại học Bách khoa Hà Nội, Hà Nội, Việt Nam 
*Email: tu.nguyencong@hust.edu.vn
Tóm tắt 
Vật liệu tổ hợp giữa graphen oxit đã khử (rGO) với thanh nano NiO được tổng hợp trực tiếp (in-situ) bằng 
phương pháp nhiệt thủy phân với các hàm lượng graphen oxit (GO) (% khối lượng của GO trong vật liệu tổ 
hợp là 0,0, 0,5 và 1,0% khối lượng GO). Trong đó, GO được chế tạo từ mảnh nano graphen bằng phương 
pháp Hummer và được đưa trực tiếp vào dung dịch tiền chất của vật liệu NiO. Cấu trúc và tính tinh thể của 
vật liệu tổ hợp được khảo sát bằng phổ nhiễu xạ tia X. Hình thái của vật liệu được khảo sát bằng kính hiển 
vi điện tử quét. Khả năng hấp phụ của vật liệu được đánh giá thông qua thí nghiệm hấp phụ các chất nhuộm 
màu metyl da cam và công-gô đỏ. Kết quả cho thấy GO không làm thay đổi cấu trúc tinh thể nhưng gây ra 
sự gẫy của các thanh nano NiO, làm tăng vi ứng suất trong các thanh nano NiO, và tăng khả năng hấp phụ 
chất nhuộm màu metyl da cam và công-gô đỏ. Các kết quả của nghiên cứu này đóng góp vào nghiên cứu 
về vật liệu lai hóa giữa graphen oxit với các cấu trúc nano của các oxit kim loại bán dẫn cho các ứng dụng 
trong xử lý môi trường. 
Từ khóa: Vật liệu tổ hợp trực tiếp, niken oxit, graphen oxit, nhiệt thủy phân, hấp phụ 
Abstract 
In-situ nanocomposites of reduced graphene oxide (rGO) and nickel oxide (NiO) nanowire were prepared by 
direct introducing homemade graphene oxide (GO) into precursor solution of NiO with different weight 
contents of GO (0.0, 0.5, and 1.0 wt.%) before carrying out the one-step hydrothermal process. Homemade 
GO was synthesized from graphene nanoflakes via the Hummer method. Crystal structure and crystallinity 
of nanocomposites were analyzed using the X-ray diffraction method. Scanning electron microscopy was 
used to study the morphology of nanocomposites. The absorbability of nanocomposites was evaluated 
through the absorption experiment with two organic dyes: methyl orange and congo red. The results show 
that compositing with GO does not affect the crystal structure of NiO but it causes the break of NiO nanorods 
into shorter nanorods, the increase of microstrain in NiO nanorods, and the slight increase of the absorption 
efficiency of nanocomposite with both methyl orange and congo red. The results are a contribution to the 
study on hybrid/nanocomposite materials of carbon-based materials and metal oxide semiconductor 
nanostructures. 
Keywords: In-situ nanocomposite, niken oxide, graphene oxide, one-step hydrothermal, absorption 
1. Giới thiệu*
Niken oxit (NiO) là vật liệu bán dẫn loại p với 
bề rộng vùng cấm lớn ~3.6 - 4.0 eV. NiO là một vật 
liệu hứa hẹn trong nhiều lĩnh vực nghiên cứu khác 
nhau vì những ưu điểm vượt trội của nó như trong 
cảm biến khí [1-3], vật liệu quang xúc tác cho phản 
ứng phân hủy các thuốc nhuộm công nghiệp [4-6], 
chế tạo pin năng lượng mặt trời [7], chất phủ điện sắc 
[8,9], diệt khuẩn [10-12] 
Graphen (Gr) là một dạng hợp chất cấu tạo từ 
đơn lớp các nguyên tử Carbon, đã được nghiên cứu 
rất nhiều do các tính chất nổi bật như diện tích bề mặt 
ISSN: 2734-9381 
https://doi.org/10.51316/jst.149.etsd.2021.1.2.20 
Received: August 30, 2020; accepted: December 23, 2020 
lớn [13], độ linh động điện tử vượt trội [14], dẫn nhiệt 
tốt và độ bền cao. Tuy nhiên, do hiệu ứng biên, khả 
năng phân tán thấp và khả năng dễ bị tái xếp lớp nên 
ứng dụng của Gr còn bị hạn chế. Gần đây, một hướng 
nghiên cứu mới đang được các nhà khoa học quan 
tâm đó là phát triển các vật liệu tổ hợp giữa dẫn xuất 
của graphen - graphen oxit đã khử (rGO) với các vật 
liệu oxit bán dẫn như NiO, WO3, ZnO cho các ứng 
dụng xử lý môi trường như làm chất hấp phụ hay 
chất phân hủy các chất thải hữu cơ [15-20]. Trong 
các nghiên cứu này, người ta tận dụng diện tích bề 
mặt lớn và độ linh động điện tử cao của Gr với khả 
năng thay đổi hình thái và khuyết oxi bề mặt của 
các oxit bán dẫn [18-20]. Để tổng hợp vật liệu tổ hợp, 
có hai phương pháp chính là tổng hợp trực tiếp (các 
vật liệu được tổ hợp với nhau ngay từ quá trình tạo 
mầm) và tổng hợp gián tiếp (các vật liệu thuần được 
tổng hợp 
JST: Engineering and Technology for Sustainable Development 
Vol. 1, Issue 2, April 2021, 119-125
120 
với hình thái chọn trước rồi mới tổ hợp với nhau để 
tạo vật liệu tổ hợp)[21]. Trong hai phương pháp này, 
phương pháp tổng hợp trực tiếp được sử dụng nhiều 
hơn do nó làm tăng khả năng tương tác, liên kết giữa 
các vật liệu thành phần và làm tăng cường các tính 
chất của vật liệu tổ hợp [21]. Ví dụ, Al-nafiey và 
cộng sự đã sử dụng phương pháp tổng hợp trực tiếp 
để tổng hợp vật liệu tổ hợp rGO/hạt nano NiO và thu 
được sự nâng cao rõ rệt về hiệu suất hấp phụ chất 
nhuộm màu Rhodamin B [17]. 
Nằm trong xu hướng nghiên cứu chung đó, trong 
nghiên cứu này, nhóm đã chế tạo vật liệu tổ hợp trực 
tiếp giữa rGO và thanh nano NiO bằng phương pháp 
nhiệt thủy phân một bước đơn giản và khảo sát khả 
năng ứng dụng của vật liệu trong xử lý môi trường. 
Trong đó tiền chất GO được chế tạo từ các mảnh nano 
graphen bằng phương pháp Hummer sau đó được cho 
trực tiếp vào dung dịch tiền chất của NiO. Cấu trúc 
tinh thể của vật liệu được nghiên cứu bằng phổ nhiễu 
xạ tia X. Kính hiển vi điện tử quét (SEM) và ảnh quét 
phổ tán xạ năng lượng đặc trưng được sử dụng để 
nghiên cứu hình thái và sự phân bố các nguyên tố trong 
mẫu. Khả năng ứng dụng trong xử lý môi trường của 
vật liệu được đánh giá thông qua thí nghiệm hấp phụ 
chấ ... 
3.2 Cấu trúc tinh thể của vật liệu tổ hợp 
Hình 3a là giản đồ nhiễu xạ tia X của các mẫu 
thuần và mẫu tổ hợp thu được sau khi nung. Tất cả 
các mẫu đều có chung dáng điệu của phổ XRD của 
mẫu thuần. Điều này chứng tỏ sự hiện diện của GO 
không gây ảnh hưởng tới cấu trúc tinh thể của vật liệu 
NiO. Bên cạnh đó tín hiệu của các đỉnh nhiễu xạ của 
các mẫu tổ hợp có cường độ tăng so với mẫu thuần, 
và tại góc 2θ ~ 10 – 11o không xuất hiện đỉnh nào 
chứng tỏ GO đã bị khử thành rGO, đồng thời vị trí 
của đỉnh nhiễu xạ cũng bị dịch nhẹ so với mẫu không 
JST: Engineering and Technology for Sustainable Development 
Vol. 1, Issue 2, April 2021, 119-125 
122 
pha tạp - điều này chứng tỏ rGO đã có tương tác tới 
cấu trúc của NiO. 
Hình 3. a) Phổ nhiễu xạ tia X của hệ mẫu chế tạo; b) 
giá trị vi ứng suất và kích thước tinh thể ứng với các 
hàm lượng GO trong mẫu tổ hợp tính từ công thức 
Williamson-Hall. 
Để phân tích sâu hơn về kích thước tinh thể và 
ứng suất trong tinh thể vật liệu, nhóm đã sử dụng 
công thức Williamson – Hall (2)[21,24]: 
cos 2 sinhkl
k
D
λ
β θ ε θ⋅ = + ⋅ (2) 
trong đó βhkl là bề rộng bán đỉnh, θ là góc nhiễu xạ, k là 
hệ số thực nghiệm - ở đây ta lấy k=0.9, λ là bước sóng 
của tia X sử dụng trong phép đo XRD (λ=1.54065 Å), 
D là kích thước tinh thể trung bình, và ε là vi ứng suất 
trong mẫu. Theo công thức Williamson-Hall, kích 
thước tinh thể trung bình và vi ứng suất có thể được 
ngoại suy từ đồ thị βcosθ vs. sinθ. Kết quả về kích 
thước tinh thể trung bình và vi ứng suất được biểu diễn 
ở Hình 3b. Kết quả thu được cho thấy, vi ứng suất tăng 
trong khi kích thước tinh thể trung bình gần như không 
đổi khi tăng lượng GO trong mẫu. Cụ thể trong mẫu 
thuần, ứng suất ε=0%, khi pha tạp GO với hàm lượng 
0,5 và 1,0%, vi ứng suất tăng lên tương ứng là 0,13 và 
0,14%. Kích thước tinh thể trung bình trong mẫu thuần 
là 9,9 nm, khi pha tạp GO với hàm lượng 0,5 và 1,0% 
kích thước tinh thể trung bình của mẫu tương ứng là 
10,1 và 10,4 nm – các kết quả này gần như xấp xỉ 
nhau. Như vậy GO tuy không làm thay đổi cấu trúc 
nhưng đã làm thay đổi tính chất tinh thể của vật liệu 
nanocomposite. Bên cạnh đó sự tăng của vi ứng suất 
theo sự xuất hiện của GO còn cho thấy sự tương tác 
giữa GO và NiO trong vật liệu tổ hợp. 
3.3 Hình thái của vật liệu tổ hợp 
Hình 4a, 4b, và 4c thể hiện ảnh FESEM của các 
mẫu tương ứng là mẫu DT00, DT05 và DT10. Kết 
quả cho thấy các mẫu DT00 có dạng thanh dài, trong 
khi DT05 và DT10 có dạng thanh ngắn xen kẽ với 
một số thanh dài. Điều này được giải thích là do sự 
xuất hiện của GO làm ngăn cản quá trình phát triển 
thành thanh dài của NiO, đồng thời gây ra hiệu ứng 
nén – tăng vi ứng suất trong vật liệu tổ hợp [21]. Chú 
ý, trong các hình FESEM ta không quan sát thấy 
rGO, điều này có thể lý giải là do chùm điện tử năng 
lượng cao và độ hội tụ lớn đã xuyên qua những lớp 
rGO mỏng. Để quan sát thấy sự có mặt của rGO mẫu 
được đem chụp ảnh SEM với độ phân giải thấp. Hình 
4d là ảnh SEM với độ phân giải thấp của mẫu DT05, 
sự có mặt của rGO trong mẫu được khẳng định bởi 
những điểm mờ phân bố trên bề mặt mẫu. 
Để khảo sát sự phân bố đồng đều của rGO trong 
mẫu, ảnh quét sự phân bố các nguyên tố được sử dụng 
(Hình 5). Kết quả cho thấy các nguyên tố C, O, và Ni 
phân bố đều trong cửa sổ quét có diện tích 110x80 μm2. 
Sự phân bố đều của nguyên tố C trong mẫu khẳng định 
sự phân tán đồng đều của GO trong vật liệu tổ hợp. 
3.4 Kết quả hấp phụ các chất nhuộm màu 
Để khảo sát khả năng ứng dụng trong xử lý môi 
trường của vật liệu tổ hợp, thí nghiệm hấp phụ các 
chất nhuộm màu (MO, RC) được thực hiện với hàm 
lượng chất hấp phụ là 20 mg/100 ml dung dịch chất 
nhuộm màu (MO – 10 ppm, RC – 50 ppm). Kết quả 
cho thấy, với chất nhuộm màu MO, sau 5 phút thí 
nghiệm, tất cả các vật liệu đều gần như đạt tới trạng 
thái cân bằng hấp phụ (Hình 6a). Hiệu suất hấp phụ 
MO của các mẫu DT00, DT05 và DT10 tương ứng là 
19,5% lên 21,4 và 24,8%. Với chất nhuộm màu RC, 
sau 30 phút thí nghiệm, các vật liệu mới gần đạt trạng 
thái cân bằng hấp phụ. Hiệu suất hấp phụ RC của các 
mẫu DT00, DT05 và DT10 tương ứng là 78, 87 và 
81%. Các kết quả trên cho thấy tất cả các vật liệu tổ 
hợp đều có hiệu suất hấp phụ cao hơn so với vật liệu 
thuần dù sự tăng là nhỏ. Kết quả này được giải thích 
là do các thanh NiO bị gẫy trong các mẫu tổ hợp làm 
tăng diện tích tiếp xúc giữa NiO chất nhuộm màu. Ở 
đây vai trò của rGO trong quá trình hấp phụ là nhỏ do 
hàm lượng nhỏ. Trong nghiên cứu này, chúng tôi 
cũng khảo sát khả năng hấp phụ chất nhuộm màu 
methyl xanh (MB) nhưng gần như MB không bị hấp 
phụ bởi cả NiO thuần và vật liệu tổ hợp (kết quả 
không thể hiện ở đây). Điều này được giải thích là do 
NiO là bán dẫn loại p nên không hấp phụ các chất 
nhuộm màu cation như MB mà chỉ hấp phụ các chất 
nhuộm anion như MO. Các kết quả này cho thấy NiO 
đóng vai trò chính trong vật liệu tổ hợp rGO@NiO
JST: Engineering and Technology for Sustainable Development 
Vol. 1, Issue 2, April 2021, 119-125 
123 
Hình 4. Ảnh FESEM của hệ mẫu chế tạo với nồng độ pha tạp GO khác nhau: a) 0% GO (DT00); b) 0.5%GO 
(DT05); c) 1.0%GO (DT10). 
Hình 5. Ảnh SEM độ phân giải thấp (a), và ảnh phân bố các nguyên tố Carbon (b), Oxi (c) và Niken (d) trong 
mẫu DT05. 
Hình 6. Hiệu suất hấp phụ chất nhuộm màu hữu cơ (a) Metyl da cam (MO) và (b) công-gô đỏ (RC) của các mẫu.
(a) (b) 
(c) (d) rGO 
rG
(a) (b) 
(c) (d) 
JST: Engineering and Technology for Sustainable Development 
Vol. 1, Issue 2, April 2021, 119-125 
124 
Từ các kết quả hiệu suất hấp phụ, dung lượng hấp 
phụ q của vật liệu được xác định thông qua công thức (3): 
( )% nh
c
H m
q
m
×
= (3) 
trong đó mnh và mc tương ứng là khối lượng chất 
nhuộm màu và khối lượng vật liệu hấp phụ sử dụng 
ban đầu. Kết quả tính toán cho thấy, dung lượng hấp 
phụ của các mẫu DT00, DT05, và DT10 tương ứng 
với chất nhuộm MO là 9,7, 10,7, và 12,4 (mg/g); 
tương ứng với chất nhuộm RC là 195,0, 217,5 và 
202,5 (mg/g). Kết quả này cho thấy, cả mẫu tổ hợp 
rGO@NiO (DT05 và DT10) và mẫu NiO thuần 
(DT00) có dung lượng hấp phụ RC là cao so với các 
cấu trúc hay tổ hợp NiO/Gr đã công bố [25–27]. Cụ 
thể, tổ hợp NiO/Gr tổng hợp bởi nhóm của Rong và 
cộng sự [27] cho dung lượng hấp phụ RC là 124mg/g. 
Trong khi đó, NiO có hình thái dạng tấm nano và hạt 
nano chế tạo bởi Cheng và cộng sự [26] có dung 
lượng hấp phụ RC tương ứng là 151 và 40 mg/g. Với 
NiO dạng tấm nano xốp, Hu và cộng sự công bố dung 
lượng hấp phụ RC là 194 mg/g [25]. Như vậy, so với 
các kết quả đã công bố, mẫu DT05 cho dung lượng 
hấp phụ RC lớn và cho thấy khả năng ứng dụng trong 
xử lý chất nhuộm màu RC. 
4. Kết luận 
Trong nghiên cứu này, nhóm đã tổng hợp thành 
công vật liệu tổ hợp trực tiếp giữa rGO và thanh nano 
NiO bằng phương pháp nhiệt thủy phân một bước 
đơn giản. Các kết quả cho thấy rGO phân bố đều 
trong mẫu tổ hợp và sự có mặt của rGO không ảnh 
hưởng tới cấu trúc tinh thể nhưng ảnh hưởng tới hình 
thái và vi ứng suất trong vật liệu. Khi có rGO các 
thanh nano NiO bị vỡ vụn, vi ứng suất tăng từ 
0,00 đến 0,13 và 0,14%, kích thước tinh thể trung 
bình tăng nhẹ từ 9,9 đến 10,1 và 10,4 nm khi tổ hợp 
tương ứng với 0,5 và 1,0% GO. Điều này được giải 
thích là do sự xuất hiện của GO làm ngăn cản sự mọc 
dài của thanh nano NiO và gây ra sự gẫy vụn, đồng 
thời làm tăng vi ứng suất. Sự xuất hiện của GO giúp 
làm tăng khả năng hấp phụ của vật liệu với các chất 
nhuộm màu Metyl da cam và công-gô đỏ. Khi pha 
tạp 0,5 và 1,0% GO, hiệu suất hấp phụ RC sau 30 
phút tăng từ 78% lên tương ứng 87 và 81%, hiệu suất 
hấp phụ MO tăng từ 19,5% lên 21,4 và 24,8%. Sự 
tăng hiệu suất phấp phụ các chất nhuộm màu có thể 
giải thích là do sự xuất hiện của GO làm tăng diện 
tích tiếp xúc trong tổ hợp, tuy nhiên do hàm lượng 
GO sử dụng là nhỏ nên sự tăng còn nhỏ. Nghiên cứu 
này cho thấy khả năng phát triển phương pháp tổng 
hợp trực tiếp và đơn giản để tổng hợp các vật liệu tổ 
hợp giữa oxit bán dẫn và vật liệu graphen oxit cho 
các ứng dụng xử lý môi trường như làm chất hấp phụ 
các chất nhuộm màu hữu cơ. 
Lời cảm ơn 
Đề tài này được tài trợ bởi Trường Đại học Bách 
Khoa Hà Nội. 
Tài liệu tham khảo 
[1] Hien, V.X. SO2-sensing properties of NiO nanowalls 
synthesized by the reaction of Ni foil in NH4OH 
solution. Adv. Nat. Sci. Nanosci. Nanotechnol. 9, 
45013, 2018. 
[2] Son, L.L., Cuong, D., Thi, T. Van, Hieu, T. Konjac 
glucomanman-templated synthesis of three 
dimensional NiO nanostructures assembled from 
porous NiO nanoplates for gas sensors. RSC Adv. Vol. 
9, pp. 9584–9593, 2019. 
[3] Duc, N., Tong, P. Van, Manh, C. Urea mediated 
synthesis of Ni(OH)2 nanowires and their conversion 
into NiO nanostructure for hydrogen gas-sensing 
application. Int. J. Hydrogen Energy 2018, 43, 9446–
9453. 
[4] Aydoghmish, S.M., Hassanzadeh-Tabrizi, S.A., 
Saffar-Teluri, A. Facile synthesis and investigation of 
NiO–ZnO–Ag nanocomposites as efficient 
photocatalysts for degradation of methylene blue dye. 
Ceram. Int. 2019, 45, 14934–14942. 
[5] Ezhilarasi, A.A., Vijaya, J.J., Kaviyarasu, K., 
Kennedy, L.J., Ramalingam, R.J., Al-lohedan, H.A. 
Green synthesis of NiO nanoparticles using Aegle 
marmelos leaf extract for the evaluation of in-vitro 
cytotoxicity , antibacterial and photocatalytic 
properties. J. Photochem. Photobiol. , B Biol. 2018, 
180, 39–50. 
[6] Sabouri, Z., Akbari, A., Ali, H., Darroudi, M. Facile 
green synthesis of NiO nanoparticles and investigation 
of dye degradation and cytotoxicity effects. J. Mol. 
Struct. 2018, 1173, 931–936. 
[7] Ahmed, A., Ahmed, S., Johari, R., Parvaz, M., Rafat, 
M. Dual-energy application of NiO : Electrochemical 
and photovoltaic properties. Optik (Stuttg). 2019, 179, 
485–491. 
[8] Chang, J.Y., Chen, Y.C., Wang, C.M., Chen, Y.W. 
Electrochromic properties of Li-Doped NiO films 
prepared by RF magnetron sputtering. Coatings 2020, 
10, 1–8. 
[9] Hou, S., Gavrilyuk, A.I., Zhao, J., Geng, H., Li, N., 
Hua, C., Zhang, K., Li, Y. Controllable crystallinity of 
nickel oxide film with enhanced electrochromic 
properties. Appl. Surf. Sci. 2018, 451, 104–111. 
[10] Behera, N., Arakha, M., Priyadarshinee, M. Oxidative 
stress generated at nickel oxide nanoparticle interface 
results in bacterial membrane damage leading to cell 
death. RCS Adv. 2019, 9, 24888–24894. 
[11] Khashan, K.S., Sulaiman, G.M., Ameer, F.A.K., 
Napolitano, G. Synthesis, characterization and 
antibacterial activity of colloidal NiO nanoparticles. 
JST: Engineering and Technology for Sustainable Development 
Vol. 1, Issue 2, April 2021, 119-125 
125 
Pak. J. Pharm. Sci. 2016, 29, 541–546. 
[12] Helan, V., Prince, J.J., Al-dhabi, N.A., Valan, M., 
Ayeshamariam, A., Madhumitha, G., Mohana, S., 
Jayachandran, M. Neem leaves mediated preparation 
of NiO nanoparticles and its magnetization , coercivity 
and antibacterial analysis. Results Phys. 2016, 6, 712–
718. 
[13] Peigney, A., Laurent, C., Flahaut, E., Bacsa, R.R., 
Rousset, A. Specific surface area of carbon nanotubes 
and bundles of carbon nanotubes. Carbon N. Y. 2001, 
39, 507–514. 
[14] Geim, A.K., Novoselov, K.S. The rise of graphene. 
Nat. Mater. 2007, 6, 183–191. 
[15] Arshad, A., Iqbal, J., Mansoor, Q. NiO-nanoflakes 
grafted graphene: an exellent photocatalyst and a novel 
nanomaterial for achieving compete pathogen control. 
Nanoscale 2017, 9, 16321–16328. 
[16] Balaji, V., Lau, K., Hui, D., Bhattacharyya, D. 
Graphene-based materials and their composites : A 
review on production , applications and product 
limitations. Compos. Part B 2018, 142, 200–220. 
[17] Al-nafiey, A., Al-mamoori, M.H.K., Alshrefi, M.S., 
Shakir, A.K., Ahmed, R.T. One step to synthesis ( 
rGO/Ni NPs) nanocomposite and using to adsorption 
dyes from aqueous solution. Mater. Today Proc. 2019, 
19, 94–101. 
[18] Gusain, R., Gupta, K., Joshi, P., Khatri, O.P. 
Adsorptive removal and photocatalytic degradation of 
organic pollutants using metal oxides and their 
composites : A comprehensive review. Adv. Colloid 
Interface Sci. 2019, 272, 102009. 
[19] Modafferi, V., Santangelo, S., Fiore, M., Fazio, E., 
Triolo, C., Patanè, S., Ruffo, R., Musolino, M.G. 
Transition metal oxides on reduced graphene oxide 
nanocomposites: Evaluation of physicochemical 
properties. J. Nanomater. 2019, 2019, 1703218. 
[20] Baig, N., Sajid, M., Saleh, A.T. Graphene-based 
adsorbents for the removal of toxic organic pollutants: 
A review. J. Environ. Manage. 2019, 244, 370–382. 
[21] Nguyen, C.T., Pham, T.P., Luu, T.L.A., Nguyen, X.S., 
Nguyen, T.T., Nguyen, H.L., Nguyen, D.C. Constraint 
effect caused by graphene on in situ grown Gr@WO3 
-nanobrick hybrid material. Ceram. Int. 2020, 46, 
8711–8718. 
[22] Saito, R., Hofmann, M., Dresselhaus, G., Jorio, A., 
Dresselhaus, M.S. Raman spectroscopy of graphene 
and carbon nanotubes. Adv. Phys. 2011, 60, 413–550. 
[23] Mohamed, M.A., Jaafar, J., Ismail, A.F., Othman, 
M.H.D., Rahman, M.A. Fourier Transform Infrared 
(FTIR) Spectroscopy. In Membrane Characterization, 
Elsevier, 2017, pp. 3–29 ISBN 9780444637918. 
[24] Williamson, G.K., Hall, W.H. X-Ray broadening from 
filed aluminium and tungsten. Acta Metall. 1953, 1, 
22–31. 
[25] Hu, H., Wang, M., Xuan, H., Zhang, K., Xu, J. Single-
crystalline porous NiO nanobiscuits with prompt 
adsorption activity for Congo red. Micro Nano Lett. 
2017, 12, 987–990, 
[26] Cheng, B., Le, Y., Cai, W., Yu, J. Synthesis of 
hierarchical Ni(OH)2 and NiO nanosheets and their 
adsorption kinetics and isotherms to Congo red in 
water. J. Hazard. Mater. 2011, 185, 889–897. 
[27] Rong, X., Qiu, F., Qin, J., Zhao, H., Yan, J., Yang, D. 
A facile hydrothermal synthesis , adsorption kinetics 
and isotherms to Congo Red azo-dye from aqueous 
solution of NiO graphene nanosheets adsorbent. J. Ind. 
Eng. Chem. 2015, 26, 354–363.