Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃

Trong nghiên cứu này, các hạt nano Fe2O3 được gắn kết lên bề mặt bột từ tính CuFe2O4 bằng

phương pháp ngâm tẩm – phân hủy nhiệt đơn giản ở nhiều nhiệt độ nung khác nhau (200, 300,

400 và 500◦C) nhằm tạo ra những hệ xúc tác quang-Fenton dị thể mới với hoạt tính xúc tác được

tăng cường. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến thành phần pha, hình thái bề mặt và các nhóm

chức bề mặt của xúc tác lần lượt được đánh giá thông qua các kỹ thuật XRD, FE-SEM và FTIR. Hoạt

tính xúc tác theo cơ chế quang-Fenton được đánh giá thông qua phản ứng xử lý giảm cấp phẩm

nhuộm methylene xanh với H2C2O4 đóng vai trò là tác nhân tạo gốc tự do. Kết quả cho thấy các

hạt nano Fe2O3 đã được gắn kết thành công lên bề mặt CuFe2O4, không chỉ giúp hình thành pha

tinh thể a-Fe2O3 trong thành phần pha của các mẫu mà còn giúp gia tăng hàm lượng Fe3+ trên

bề mặt vật liệu, qua đó nâng cao hoạt tính xúc tác quang-Fenton. Ngoài ra, nhờ sở hữu thành phần

CuFe2O4 có từ tính tốt, các mẫu xúc tác CuFe2O4/Fe2O3 còn có thể dễ dàng được thu hồi sau phản

ứng, giúp việc ứng dụng các sản phẩm xúc tác này trở nên khả thi hơn trong thực tế. Trong số các

mẫu xúc tác, mẫu CuFe2O4/Fe2O3 được nung ở 300◦C thể hiện các giá trị hằng số tốc độ phản ứng

cao nhất ở cả hai vùng bức xạ UVA và khả kiến. Hoạt tính của mẫu này được tìm thấy gấp 6,8 lần

mẫu CuFe2O4 dưới ánh sáng UVA và gấp 2,1 lần mẫu CuFe2O4 dưới ánh sáng khả kiến. Tuy nhiên,

khi nhiệt độ nung tăng lên 500◦C, hoạt tính xúc tác có khuynh hướng giảm, do sự gia tăng kích

thước hạt và sự bền hóa liên kết Fe-O trên bề mặt xúc tác.

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃ trang 1

Trang 1

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃ trang 2

Trang 2

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃ trang 3

Trang 3

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃ trang 4

Trang 4

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃ trang 5

Trang 5

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃ trang 6

Trang 6

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃ trang 7

Trang 7

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃ trang 8

Trang 8

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃ trang 9

Trang 9

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃ trang 10

Trang 10

pdf 10 trang viethung 7780
Bạn đang xem tài liệu "Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃", để tải tài liệu gốc về máy hãy click vào nút Download ở trên

Tóm tắt nội dung tài liệu: Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃

Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe₂O₄/Fe₂O₃
Tạp chí Phát triển Khoa học và Công nghệ – Khoa học Tự nhiên, 5(3):1316-1325
Open Access Full Text Article Bài nghiên cứu
1Khoa Hóa học, Trường Đại học Khoa
học Tự nhiên, TP.HCM, Việt Nam
2Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí
Minh, Việt Nam.
Liên hệ
Lê Tiến Khoa, Khoa Hóa học, Trường Đại học
Khoa học Tự nhiên, TP.HCM, Việt Nam
Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh,
Việt Nam.
Email: ltkhoa@hcmus.edu.vn
Lịch sử
 Ngày nhận: 09-3-2021
 Ngày chấp nhận: 31-5-2021
 Ngày đăng: 04-6-2021
DOI : 10.32508/stdjns.v5i3.1037
Bản quyền
© ĐHQG Tp.HCM. Đây là bài báo công bố
mở được phát hành theo các điều khoản của
the Creative Commons Attribution 4.0
International license.
Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá hoạt tính xúc tác
quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe2O4/Fe2O3
Phan Văn Hùng1,2, Trần Thị Thu Uyên1,2, Lê Tiến Khoa1,2,*
Use your smartphone to scan this
QR code and download this article
TÓM TẮT
Trong nghiên cứu này, các hạt nano Fe2O3 được gắn kết lên bề mặt bột từ tính CuFe2O4 bằng
phương pháp ngâm tẩm – phân hủy nhiệt đơn giản ở nhiều nhiệt độ nung khác nhau (200, 300,
400 và 500C) nhằm tạo ra những hệ xúc tác quang-Fenton dị thể mới với hoạt tính xúc tác được
tăng cường. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến thành phần pha, hình thái bề mặt và các nhóm
chức bề mặt của xúc tác lần lượt được đánh giá thông qua các kỹ thuật XRD, FE-SEM và FTIR. Hoạt
tính xúc tác theo cơ chế quang-Fenton được đánh giá thông qua phản ứng xử lý giảm cấp phẩm
nhuộm methylene xanh với H2C2O4 đóng vai trò là tác nhân tạo gốc tự do. Kết quả cho thấy các
hạt nano Fe2O3 đã được gắn kết thành công lên bề mặt CuFe2O4 , không chỉ giúp hình thành pha
tinh thể a-Fe2O3 trong thành phần pha của các mẫu mà còn giúp gia tăng hàm lượng Fe3+ trên
bềmặt vật liệu, qua đó nâng cao hoạt tính xúc tác quang-Fenton. Ngoài ra, nhờ sở hữu thành phần
CuFe2O4 có từ tính tốt, cácmẫu xúc tác CuFe2O4/Fe2O3 còn có thể dễ dàng được thu hồi sau phản
ứng, giúp việc ứng dụng các sản phẩm xúc tác này trở nên khả thi hơn trong thực tế. Trong số các
mẫu xúc tác, mẫu CuFe2O4/Fe2O3 được nung ở 300C thể hiện các giá trị hằng số tốc độ phản ứng
cao nhất ở cả hai vùng bức xạ UVA và khả kiến. Hoạt tính của mẫu này được tìm thấy gấp 6,8 lần
mẫu CuFe2O4 dưới ánh sáng UVA và gấp 2,1 lần mẫu CuFe2O4 dưới ánh sáng khả kiến. Tuy nhiên,
khi nhiệt độ nung tăng lên 500C, hoạt tính xúc tác có khuynh hướng giảm, do sự gia tăng kích
thước hạt và sự bền hóa liên kết Fe-O trên bề mặt xúc tác.
Từ khoá: xúc tác quang–Fenton, hạt từ tính, Fe2O3, CuFe2O4, methylene xanh
GIỚI THIỆU
Xử lý nước thải công nghiệp, đặc biệt là nước thải
dệt nhuộm luôn là thách thức lớn với nhiều nhà khoa
học trên thế giới khi mà các phân tử phẩm nhuộm
hữu cơ độc hại như methylene xanh thường rất bền
trong nước, không thể bị phân hủy bởi các phương
pháp xử lý sinh học, hóa lý thông thường1,2. Chính
vì vậy, nhiều nhà khoa học đã đề nghị sử dụng các
quy trình xúc tác oxygen hóa nâng cao, trong đó quy
trình Fenton dựa trên tác nhân oxy hóa H2O2 và hệ
xúc tác đồng thể Fe3+/Fe2+ được thừa nhận rộng rãi
có thể đạt được độ hiệu quả cao, đủ để ứng dụng vào
thực tế. Hơn nữa, hoạt tính xúc tác Fenton còn có thể
được tăng cường khi xúc tác này được kết hợp với các
nguồn ánh sáng tử ngoại–khả kiến, tạo thành những
hệ xúc tác quang–Fenton3. Tuy nhiên, các ion xúc tác
Fe3+/Fe2+ tan trong nước nên rất khó được tách ra
khỏi dung dịch sau phản ứng. Muốn thu hồi xúc tác,
người ta cần sử dụng một lượng kiềm lớn để kết tủa
hoàn toàn sắt tan trong nước, dẫn đến nguy cơ sinh ra
một lượng lớn bùn đỏ, có khả năng thất thoát và gây
ô nhiễm môi trường4,5. Ngoài ra, pH tối ưu của quy
trình Fenton và quang–Fenton đồng thể thường từ 3
trở xuống, đòi hỏi dung dịch nước thải phải được bổ
sung nhiều acid để có thể giảm pH hiệu quả.
Để vượt qua những khó khăn này, nhiều nghiên cứu
đã được tiến hành nhằm phát triển các hệ xúc tác
quang–Fenton dị thể mới, thí dụ như các hệ xúc
tác quang-Fenton dựa trên vật liệu a-Fe2O3 6,7. Cụ
thể, nhóm nghiên cứu của Guo đã phát triển thành
công hệ xúc tác composite Fe2O3–kaolin với khả năng
phân hủy hiệu quả phẩm nhuộm rhodamine B theo
cơ chế quang–Fenton dưới ánh sáng khả kiến trong
khoảng pH trải dài từ 2,21 đến 10,13 8. He và các
cộng sự cũng đã tổng hợp thành công vật liệu nanoa-
Fe2O3 với cấu trúc khoang rỗng nhằm ứng dụng làm
xúc tác quang–Fenton dị thể cho phản ứng phân hủy
phẩm nhuộm rhodamine B 9. Gần đây hơn, nghiên
cứu của Domacena cũng cho thấy hoạt tính xúc tác
của a-Fe2O3 có thể được điều khiển thông qua hình
thái của vật liệu. Khi sử dụng phụ gia phù hợp, a-
Fe2O3 có thể được điều chế dưới hình dạng như con
nhím, với diện tích bềmặt riêng lớn, qua đó giúp nâng
cao khả năng phân hủy phẩm nhuộm methyl cam10.
Mặc dù có nhiều triển vọng ứng dụng, các hệ xúc tác
dựa trên a-Fe2O3 trên hầu như đều ở dạng bột mịn,
để có thể tách xúc tác ra khỏi dung dịch sau phản
Trích dẫn bài báo này: Hùng P V, Uyên T T T, Khoa L T. Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và đánh giá
hoạt tính xúc tác quang-Fenton của hệ xúc tác dị thể có từ tính CuFe2O4/Fe2O3. Sci. Tech. Dev. J. - Nat.
Sci.; 5(3):1316-1325.
1316
Tạp chí Phát triển Khoa học và Công nghệ – Khoa học Tự nhiên, 5(3):1316-1325
ứng, cần phải sử dụng các kỹ thuật lọc và ly tâm phức
tạp, tiêu tốn thời gian cũng như góp phần đẩy giá
thành xử lý lên cao. Chính vì vậy, trong nghiên cứu
này, chúng tôi đã phát triển một hệ xúc tác quang–
Fenton dị thể mới bằng việc gắn kết các hạt nano
Fe2O3 lên bề mặt bột từ tính CuFe2O4 thông qua quá
trình ngâm tẩm – nung ở nhiều nhiệt độ khác nhau.
Sự hiện diện của thành phần CuFe2O4 từ tính giúp
các hạt xúc tác có thể dễ dàng được thu hồi bằng nam
châm. Theo tìm hiểu của chúng tôi, chưa có nghiên
cứu về xúc tác quang–Fenton được thực hiện trên hệ
CuFe2O4/Fe2O3. Đặc biệt, chúng tôi cũng đề nghị
thay thế tác nhân H2O2 bằng H2C2O4, một tác nhân
tạo gốc tự do bền hơn H2O2 và là lần đầu tiên được
áp dụn ... úc tác dưới ánh sáng UVA và khả kiến được thể hiện
trên Hình 5. Theo đó, các đường biến thiên Ln(C0/C)
theo thời gian (với C0 và C lần lượt là nồng độ MB
ở thời điểm ban đầu và ở thời gian t giờ) đều là các
đường thẳng tịnh tiến, chứng tỏ quá trình phân hủy
1320
Tạp chí Phát triển Khoa học và Công nghệ – Khoa học Tự nhiên, 5(3):1316-1325
Hình 3: Ảnh FE-SEM của các mẫu: a) CuFe2O4 và b, c, d) CuFe2O4/Fe2O3-X (X = 200, 300 và 500)
Hình4: (a) Phổ FTIR (4000 – 400 cm1) và (b) Phổ FTIR vùngdấu vân tay của cácmẫuCuFe2O4 vàCuFe2O4/Fe2O3-X
(X = 300 và 500)
1321
Tạp chí Phát triển Khoa học và Công nghệ – Khoa học Tự nhiên, 5(3):1316-1325
MB trên các hệ xúc tác này đều tuân theo động học giả
bậc 1. Vì vậy hoạt tính của các mẫu xúc tác vừa có thể
được đánh giá thông qua %MB bị phân hủy, vừa có
thể được so sánh thông qua hằng số tốc độ biểu kiến
(Bảng 2).
Hình 5 và Bảng 2 cho thấy tất cả các mẫu xúc tác
kết hợp hai thành phần đều cho hoạt tính cao hơn
mẫu CuFe2O4 dưới cả hai nguồn ánh sáng UVA và
khả kiến. Dưới bức xạ UVA, chỉ khoảng 39% MB bị
phân hủy trên CuFe2O4 nhưng với các mẫu xúc tác
kết hợp, hơn 74% MB bị phân hủy chỉ sau 0,5 giờ.
Tương tự, dưới bức xạ khả kiến, mẫu CuFe2O4 cũng
cho giá trị %MB bị phân hủy là thấp nhất (khoảng
49% sau 2 giờ), còn các mẫu kết hợp đều cho %MB
bị phân hủy cao hơn (từ 53% trở lên). Đặc biệt, tất
cả các mẫu xúc tác đều cho phép tách ra khỏi dung
dịch phản ứng dễ dàng bằng nam châm. Kết quả này
chứng tỏ sự hiện diện của các hạt Fe2O3 trên bề mặt
lõi từ vừa không ảnh hưởng đáng kể đến từ tính của
vật liệu, vừa tăng cường hiệu quả hoạt tính xúc tác
giảm cấp phẩm nhuộmMB.Thật vậy, việc phủ Fe2O3
lên CuFe2O4 nhiều khả năng đã làm tăng hàm lượng
tâm Fe hoạt tính trên bề mặt, qua đó thúc đẩy khả
năng tương tác của các tâm Fe này với H2C2O4 để
tạo ra nhiều phức chất trung gian [Fe(C2O4)]3.
Dưới điều kiện chiếu sáng phù hợp, các phức chất
[Fe(C2O4)]3 có thể bị kích thích và sản sinh ra gốc
tự do hydroxyl (phương trình 1 – 514,15), giúp phân
hủy hiệu quả phẩm nhuộmMB.
[ Fe(C2O4)]+ +hv! Fe2+ + C2O4 (1)
C2O4 + O2 ! O2 +2CO2 (2)
O2 +H
+ ! HO2 (3)
HO2+ HO

2 ! H2O2+O2 (4)
 Fe2+ +H2O2 ! Fe3+OH+OH (5)
Đặc biệt, nhiệt độ xử lý mẫu cũng được nhận thấy có
ảnh hưởng mạnh đến mức độ hiệu quả của xúc tác.
Cụ thể, khi nhiệt độ nung xúc tác tăng từ 200 C đến
300 C, hằng số tốc độ của phản ứng giảm cấp MB
tăng nhanh từ 2,744 đến 6,566 h1 dưới bức xạ UVA
và từ 0,378 đến 0,730 h1 dưới bức xạ khả kiến. Sự
biến thiên về hoạt tính xúc tác này tỏ ra phù hợp với
sự gia tăng hàm lượng tâm Fe đến từ các hạt nano a-
Fe2O3 trên bề mặt xúc tác, được chứng tỏ thông qua
các kết quả XRD, FE-SEM và FTIR. Nhờ vậy, mẫu
xúc tác CuFe2O4/Fe2O3-300 của chúng tôi thể hiện
hoạt tính vượt trội khi so với nhiều nghiên cứu trước
đó, thí dụ so với mẫu xúc tác CoFe2O4 được điều chế
bằng phương pháp sol-gel có sự hỗ trợ của polyethy-
lene glycol (k = 2,570 h1 và k = 0,496 h1 lần lượt
dưới bức xạ UVA và khả kiến) 16 hay mẫu CuFe2O4
được điều chế bằng phương pháp sol-gel có sự hỗ trợ
của hồ tinh bột (k = k = 1,788 h1 và k = 0,294 h1
lần lượt dưới bức xạ UVA và khả kiến)17. Tuy nhiên,
khi nhiệt độ nung vượt quá 300 C, hoạt tính xúc tác
giảm dần. Điều này có thể được giải thích thông qua
sự tăng trưởng về kích thước của các hạt nano Fe2O3
theo nhiệt độ nung cùng với sự gia tăng số sóng của
mũi dao động đặc trưng Febd–O. Ảnh FE-SEM cho
thấy kích thước các hạt nano đã tăng từ 20–50 nm ở
300 C đến 50–100 nm ở 500C. Khi kích thước hạt
tăng, diện tích bề mặt riêng giảm, từ đó làm suy giảm
hoạt tính xúc tác quang-Fenton. Đồng thời, sự tăng
cường số sóng củamũi Febd–Okhimẫu được điều chế
ở 500 C thể hiện sự gia tăng đồ bền của liên kết Fe–
O, khiến Fe khó tham gia tạo phức với H2C2O4, cũng
góp phần làm giảm hoạt tính xúc tác. Như vậy, trong
các nhiệt độ nung được khảo sát, nhiệt độ 300Cđược
chọn là nhiệt độ phù hợp nhất để gắn kết Fe2O3 lên
bề mặt lõi từ CuFe2O4.
KẾT LUẬN
Hệ xúc tác quang-Fenton dị thể CuFe2O4/Fe2O3 có
từ tính đã được điều chế thành công bằng quá trình
ngâm tẩm – nung đơn giản nhằm làm xúc tác cho
phản ứng phân hủy phẩm nhuộm methylene xanh.
Kết quả thực nghiệm cho thấy việc cố định Fe2O3 lên
bề mặt CuFe2O4 đã tạo ra một hệ xúc tác không chỉ
có hoạt tính cao khi kết hợp với tác nhân H2C2O4
trong cả hai vùng bức xạ UVA và khả kiến, mà còn
thể hiện từ tính tốt, cho phép dễ dàng thu hồi xúc
tác bằng nam châm sau quá trình xử lý. Trong số các
mẫu xúc tác được nung ở các nhiệt độ khác nhau, mẫu
CuFe2O4/Fe2O3-300 thể hiện hoạt tính xúc tác cao
nhất nhờ có hàm lượng tâm Fe trên bềmặt cao và kích
thước các hạt nano Fe2O3 chưa quá lớn. Khi nhiệt độ
nung tăng, kích thước hạt nano Fe2O3 và độ bền liên
kết Fe–O trên bề mặt có khuynh hướng tăng, làm suy
giảm hoạt tính xúc tác.
LỜI CẢMƠN
Nghiên cứu được tài trợ bởi Đại học Quốc gia Thành
phố Hồ Chí Minh (ĐHQG-HCM) trong khuôn khổ
Đề tài mã số C2020-18-08.
1322
Tạp chí Phát triển Khoa học và Công nghệ – Khoa học Tự nhiên, 5(3):1316-1325
Hình 5: Biến thiên C (a) và Ln(C0/C) (b) theo thời gian xử lý trong các hệ xúc tác dưới ánh sáng UVA; biến thiên C
(c) và Ln(C0/C) (d) theo thời gian xử lý trong các hệ xúc tác dưới ánh sáng khả kiến. C0 và C lần lượt là nồng độMB
ở thời điểm ban đầu và ở thời gian t giờ
Bảng 2: Hằng số tốc độ biểu kiến (k, h1) của phản ứng phân hủyMB trên cácmẫu xúc tác dưới ánh sáng UVA và
ánh sáng khả kiến
Sample
CuFe2O4 CuFe2O4/Fe2O3-
200
CuFe2O4/Fe2O3-
300
CuFe2O4/Fe2O3-
400
CuFe2O4/Fe2O3-
500
k (h1) dưới
ánh sáng UVA
0,968 2,744 6,566 4,868 3,272
k (h1) dưới
ánh sáng khả
kiến
0,346 0,378 0,730 0,653 0,548
DANHMỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
TG-DSC: Phân tích nhiệt trọng lượng – Phân tích
nhiệt quét vi sai
XRD: Nhiễu xạ tia X
FE-SEM: Kính hiển vi điện tử quét trường điện tử
FTIR: Quang phổ hồng ngoại chuyển hóa Fourier
MB: Phẩm nhuộm methylene xanh
XUNGĐỘT LỢI ÍCH
Các tác giả tuyên bố rằng họ không có xung đột lợi
ích.
ĐÓNGGÓP CỦA CÁC TÁC GIẢ
PhanVănHùng thực hiện quá trình tổng hợp cácmẫu
xúc tác, phân tích mẫu dưới sự hướng dẫn, thiết kế
thực nghiệm của Lê Tiến Khoa. Trần Thị Thu Uyên
thực hiện quá trình khảo sát hoạt tính xúc tác của các
mẫu. Ngoài ra, các tác giả còn chung sức trong việc
đăng báo.
TÀI LIỆU THAMKHẢO
1. Tunç S, Gürkan T, Duman O. On-line spectrophotometric
method for the determination of optimum operation param-
eters on the decolorization of Acid Red 66 and Direct Blue
71 from aqueous solution by Fenton process. Chem Eng J.
2012;181:431-442;Available from: 10.1016/j.cej.2011.11.109.
1323
Tạp chí Phát triển Khoa học và Công nghệ – Khoa học Tự nhiên, 5(3):1316-1325
2. He X, Male KB, Nesterenko PN, Brabazon D, Paull B, Luong JHT.
Adsorption and desorption of methylene blue on porous car-
bon monoliths and nanocrystalline cellulose. ACS Appl Mater
Interfaces. 2013;5:8796-8804;PMID: 23931698. Available from:
https://doi.org/10.1021/am403222u.
3. Zepp RG, Faust BC, Hoigne J. Hydroxyl radical formation
in aqueous reactions (pH 3-8) of iron (II) with hydrogen
peroxide: the photo-Fenton reaction. J Environ Sci Tech-
nol. 1992;26:313-319;Available from: https://doi.org/10.1021/
es00026a011.
4. Catrinescu C, Teodosiu M, Macoveanu M, Miehe-Brendlé J,
Dred RL. Catalytic wet peroxide oxidation of phenol over
Fe-exchanged pillared beidellite. Water Res. 2003;37:1154-
1160;Available from: https://doi.org/10.1016/S0043-1354(02)
00449-9.
5. Hanna K, Kone T, Medjahdi G. Synthesis of the mixed oxides
of iron and quartz and their catalytic activities for the Fenton-
like oxidation. Catal Commun. 2008;9:955-959;Available from:
https://doi.org/10.1016/j.catcom.2007.09.035.
6. Guo T, Wang K, Zhang G, Wu X. A novel a-Fe2O3@g-C3N4
catalyst: Synthesis derived from Fe-based MOF and its supe-
rior photo-Fenton performance. Appl Surf Sci. 2019;469:331-
339;Available from: https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2018.10.
183.
7. PhamVV, DuongVC, NguyenQH, NguyenND, CaoMT. Visible-
light-inducedphoto-Fentondegradationof rhodamineBover
Fe2O3-diatomite materials. J Sci Adv Mater Dev. 2020;5:308-
315;Available from: https://doi.org/10.1016/j.jsamd.2020.07.
007.
8. Guo S, Zhang G, Wang J. Photo-Fenton degradation of rho-
damine B using Fe2O3-Kaolin as heterogeneous catalyst:
Characterization, process optimization andmechanism. J Col-
loid Interface Sci. 2014;433:1-8;PMID: 25093942. Available
from: https://doi.org/10.1016/j.jcis.2014.07.017.
9. He Z, You X, Di J, Wang X, Zhai B. Hollow cage-like
a-Fe2O3 nanostructures: facile synthesis and ex-
cellent photo-Fenton catalytic performance. Funct
Mater Lett. 2019;12:1950036;Available from: https:
//doi.org/10.1142/S179360471950036X.
10. Domacena AMG, Aquino CLE, Balela MDL. Photo-Fenton
degradation of methyl orange using hematite (a-Fe2O3)
of various morphologies. Mater Today Proc. 2020;22:248-
254;Available from: https://doi.org/10.1016/j.matpr.2019.08.
095.
11. Gómez-Villacieros R, Hernán L, Morales J, Tirado JL. Textu-
ral evolution of synthetic g-FeOOH during thermal treat-
ment by differential scanning calorimetry. J Colloid Interface
Sci. 1984;101:392-400;Available from: https://doi.org/10.1016/
0021-9797(84)90050-X.
12. Zaki HM, Dawoud HA. Far-infrared spectra for copper-zinc
mixed ferrites. Phys B: Condens Matter. 2010;405:4476-
4479;Available from: https://doi.org/10.1016/j.physb.2010.08.
018.
13. Laokul P, Amornkitbamrung V, Seraphin S, Maensiri S.
Characterization and magnetic properties of nanocrystalline
CuFe2O4, NiFe2O4, ZnFe2O4 powders prepared by the
Aloe vera extract solution. Curr Appl Phys. 2011;11:101-
108;Available from: https://doi.org/10.1016/j.cap.2010.06.027.
14. Mulazzani QG, D’Angelantonio M, Venturi M, Hoffman MZ,
Rodgers MAJ. Interaction of formate and oxalate ions with
radiation-generated radicals in aqueous solution. Methylvi-
ologen as a mechanistic probe. J Phys Chem. 1986;90:5347-
5352;Available from: https://doi.org/10.1021/j100412a090.
15. Liu SQ, Feng LR, XuN, Chen ZG,Wang XM.Magnetic nickel fer-
rite as a heterogeneous photo-Fenton catalyst for the degra-
dation of rhodamine B in the presence of oxalic acid. Chem
Eng J. 2012;203:432-439;Available from: https://doi.org/10.
1016/j.cej.2012.07.071.
16. Ngo TPH, Le TK. Polyethylene glycol-assisted sol-gel synthe-
sis ofmagnetic CoFe2O4 powder as photo-Fenton catalysts in
the presence of oxalic acid. J Sol-gel Sci Technol. 2018;88:211-
219;Available from: https://doi.org/10.1007/s10971-018-4783-
y.
17. Dinh TT, Nguyen TQ, Quan GC, Nguyen VDN, Tran HQ, Le TK.
Starch-assisted sol-gel synthesis of magnetic CuFe2O4 pow-
der as photo-Fenton catalysts in the presence of oxalic acid.
Int J Environ Sci Technol. 2017;14:2613-2622;Available from:
https://doi.org/10.1007/s13762-017-1343-x.
1324
Science & Technology Development Journal – Natural Sciences, 5(3):1316-1325
Open Access Full Text Article Research Article
1University of Science, Ho Chi Minh city,
Vietnam
2Vietnam National University, Ho Chi
Minh City, Vietnam
Correspondence
Tien Khoa Le, University of Science, Ho
Chi Minh city, Vietnam
Vietnam National University, Ho Chi
Minh City, Vietnam
Email: ltkhoa@hcmus.edu.vn
History
 Received: 09-3-2021 
 Accepted: 31-5-2021 
 Published: 04-6-2021
DOI : 10.32508/stdjns.v5i3.1037 
Copyright
© VNU-HCM Press. This is an open-
access article distributed under the
terms of the Creative Commons
Attribution 4.0 International license.
Synthesis, characterization and photo-Fenton catalytic activity of
magnetic CuFe2O4/Fe2O3materials
Van Hung Phan1,2, Thu Uyen Tran Thi1,2, Tien Khoa Le1,2,*
Use your smartphone to scan this
QR code and download this article
ABSTRACT
In this work, we proposed to immobilize Fe2O3 nanoparticles on the surface of magnetic CuFe2O4
particles by a facile impregnation – annealing method at different annealing temperatures (200,
300, 400 and 500C) in order to create new heterogeneous photo-Fenton catalysts with enhanced
catalytic performance for the oxidation of organic dyes. The influences of annealing temperatures
used in the synthesis procedure on the phase composition, the morphology, the particle size and
the surface functional groups of our catalysts were investigated by XRD, FE-SEM and FTIR tech-
niques, respectively. The photo-Fenton catalytic performance was evaluated by the degradation
of methylene blue under both UVA and visible light illumination in the presence of H2C2O4 as
radical-producing source. According to the experimental results, Fe2O3 nanoparticles were suc-
cessfully coated on CuFe2O4 surface, which successfully formed the a-Fe2O3 phase in the phase
composition and also increased the Fe3+ content on the surface. As a consequence, the rate con-
stant of photo-Fenton catalytic degradation of methylene blue over these samples were clearly
improved. More especially, owing to the good magnetic property of CuFe2O4 component, our
CuFe2O4/Fe2O3 samples were easy to be separated from the solution by a magnet, making them
more feasible in practical applications of environmental treatment. Among our catalytic samples,
the CuFe2O4/Fe2O3 sample annealed at 300C showed the best performancewith the highest rate
constants under both UVA light and visible light. Its catalytic activities was found to be 6.8 times
higher than CuFe2O4 under UVA light and 2.1 times higher than CuFe2O4 under visible light. How-
ever, when the annealing temperature was up to 500C, the catalytic activity was reduced, which
can be explained by the growth of particles and the stabilization of surface Fe-O bonds.
Key words: Photo-Fenton catalyst, magnetic particles, Fe2O3, CuFe2O4, methylene blue
Cite this article : Phan V H, Thi T U T, Le T K. Synthesis, characterization and photo-Fenton catalytic 
activity of magnetic CuFe2O4/Fe2O3 materials. Sci. Tech. Dev. J. - Nat. Sci.; 5(3):1316-1325.
1325

File đính kèm:

  • pdfnghien_cuu_tong_hop_dac_trung_va_danh_gia_hoat_tinh_xuc_tac.pdf