Nghiên cứu sử dụng vật liệu nano tổng hợp TiO₂/ZrO₂ xúc tác quá trình ôxy hóa tiên tiến ôzôn để xử lý axit orange 7
Cùng với sự phát triển công nghiệp hóa, ô nhiễm môi trường ngày càng gia tăng đặc biệt phải kể đến các vấn đề ô nhiễm nước thải. Trong đó, nước thải chứa các
chất hữu cơ khó phân hủy sinh học đặc biệt là các chất nhuộm màu đang ngày được quan tâm vì chúng hầu hết là chất hữu cơ độc hại, bền trong môi trường nước và
đang sử dụng với một số lượng lớn trong khối ngành công nghiệp dệt nhuộm. Công nghệ ôxy hóa tiên tiến đã và đang được đánh giá cao bởi khả năng oxy hóa mạnh
đối với các chất nhuộm màu. Bằng quá trình oxy hóa tiên tiến sử dụng O3 và vật liệu nano tổng hợp TiO2/ZrO2 để xử lý chất nhuộm màu axit orange 7, bước đầu đã được
thu được hiệu suất xử lý rất cao. Kết quả chỉ ra rằng, sử dụng vật liệu nano tổng hợp TiO2/ZrO2 ở nồng độ 200ppm, tại pH 3 cho hiệu suất xử lý tốt nhất cụ thể là, hiệu
suất xử lý AO7 đạt 95% sau 15 phút thí nghiệm với nồng độ chất màu axit orange 7 (AO7) ban đầu khoảng 175ppm, với nồng độ ban đầu AO7 350ppm đạt 99% sau 18
phút, với chất màu AO7 550ppm đạt 95% với thời gian xử lý sau 30 phút khi liên tục tiếp xúc với dòng O3 với tốc độ dòng khí cấp của O2 tinh khiết 0,5L/phút với các thí
nghiệm. Bên cạnh đó, ở các điều kiện pH 7, pH 10 và với nồng độ ban đầu của chất màu AO7 khác nhau (175ppm, 350ppm, 550ppm), hiệu quả xử lý AO7 theo thời gian
đã được đánh giá khả năng xử lý bởi quá trình oxy hóa tiên tiến sử dụng O3 và vật liệu nano tổng hợp TiO2/ZrO2 ở các nồng độ ban đầu khác nhau. Các kết quả thu được
ghi nhận động học xử lý chất màu AO7 trong các thí nghiệm này theo phản ứng bậc 1 với độ tin cậy cao.
Trang 1
Trang 2
Trang 3
Trang 4
Trang 5
Trang 6
Tóm tắt nội dung tài liệu: Nghiên cứu sử dụng vật liệu nano tổng hợp TiO₂/ZrO₂ xúc tác quá trình ôxy hóa tiên tiến ôzôn để xử lý axit orange 7
P-ISSN 1859-3585 E-ISSN 2615-9619 SCIENCE - TECHNOLOGY Website: https://tapchikhcn.haui.edu.vn Vol. 57 - No. 3 (June 2021) ● Journal of SCIENCE & TECHNOLOGY 143 NGHIÊN CỨU SỬ DỤNG VẬT LIỆU NANO TỔNG HỢP TiO2/ZrO2 XÚC TÁC QUÁ TRÌNH ÔXY HÓA TIÊN TIẾN ÔZÔN ĐỂ XỬ LÝ AXIT ORANGE 7 STUDY ON USING SYTHETIC CATALYTIC NANOMATERIAL OF TiO2/ZrO2 IN THE ADVANCED OXIDATION PROCESS OF OZONATION FOR REMOVING ACID ORANGE 7 Đặng Thị Thơm1,2,*, Đỗ Văn Mạnh1,2, Nguyễn Thành Đồng3, Đào Trọng Hiền1, Trần Mạnh Hải1, Nguyễn Hoài Châu1,2, Trịnh Văn Tuyên1,2 TÓM TẮT Cùng với sự phát triển công nghiệp hóa, ô nhiễm môi trường ngày càng gia tăng đặc biệt phải kể đến các vấn đề ô nhiễm nước thải. Trong đó, nước thải chứa các chất hữu cơ khó phân hủy sinh học đặc biệt là các chất nhuộm màu đang ngày được quan tâm vì chúng hầu hết là chất hữu cơ độc hại, bền trong môi trường nước và đang sử dụng với một số lượng lớn trong khối ngành công nghiệp dệt nhuộm. Công nghệ ôxy hóa tiên tiến đã và đang được đánh giá cao bởi khả năng oxy hóa mạnh đối với các chất nhuộm màu. Bằng quá trình oxy hóa tiên tiến sử dụng O3 và vật liệu nano tổng hợp TiO2/ZrO2 để xử lý chất nhuộm màu axit orange 7, bước đầu đã được thu được hiệu suất xử lý rất cao. Kết quả chỉ ra rằng, sử dụng vật liệu nano tổng hợp TiO2/ZrO2 ở nồng độ 200ppm, tại pH 3 cho hiệu suất xử lý tốt nhất cụ thể là, hiệu suất xử lý AO7 đạt 95% sau 15 phút thí nghiệm với nồng độ chất màu axit orange 7 (AO7) ban đầu khoảng 175ppm, với nồng độ ban đầu AO7 350ppm đạt 99% sau 18 phút, với chất màu AO7 550ppm đạt 95% với thời gian xử lý sau 30 phút khi liên tục tiếp xúc với dòng O3 với tốc độ dòng khí cấp của O2 tinh khiết 0,5L/phút với các thí nghiệm. Bên cạnh đó, ở các điều kiện pH 7, pH 10 và với nồng độ ban đầu của chất màu AO7 khác nhau (175ppm, 350ppm, 550ppm), hiệu quả xử lý AO7 theo thời gian đã được đánh giá khả năng xử lý bởi quá trình oxy hóa tiên tiến sử dụng O3 và vật liệu nano tổng hợp TiO2/ZrO2 ở các nồng độ ban đầu khác nhau. Các kết quả thu được ghi nhận động học xử lý chất màu AO7 trong các thí nghiệm này theo phản ứng bậc 1 với độ tin cậy cao. Từ khóa: Ôxy hóa tiên tiến, ôzôn, nano TiO2/ZrO2, axit orange 7 (AO7), hiệu suất xử lý. ABSTRACT According to the industrialized development, environmental pollution is increased day by day especially wastewater pollution problems. In there, wastewater companied to dis-biodegradable organic compounds such as dyes is interested due to they are toxic and persistent organic compounds in water environment and used with the amount of dyes in textile industry. The advanced oxidation technology has been appreciated by powerful oxidation capacity for dyes. The advanced oxidation process of ozonation and synthetic nanomaterial TiO2/ZrO2 for removing acid orange 7 (AO7) obtained preliminary high efficiency. Results showed that using synthetic nanomaterial of TiO2/ZrO2 at 200ppm, pH 3 get the best for removal efficiency, detailed as, removal efficiency of AO7 got 95% after 15 minutes of experiments with initial AO7 concentration of 175ppm, with initial AO7 concentration of 350ppm get 99% of removal efficiency after 18 minutes, with initial AO7 concentration of 550ppm get 95% after 30 minutes of experiments with continuous stream mode and initial O2 flow rate of 0.5L/minute for experiments. Besides, conditions at pH 7, pH 10 and different AO7 concentration (175ppm, 350ppm, 550ppm), removal efficiency of AO7 versus by time has been evaluated the removal capacity by the advanced oxidation process using O3 and synthetic nanomaterial of TiO2/ZrO2 with different initial concentration. The obtained results recorded that treatment kinetics of AO7 in experiments followed by the pseudo first order reaction with high reliability. Keywords: Advanced oxidation, ozonation, nano TiO2/ZrO2, acid orange 7 (AO7), removal efficiency. 1Viện Công nghệ môi trường, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam 2Học viện Khoa học Công nghệ, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam 3Trung tâm Giáo dục và Nghiên cứu Unipetrol, Czech Republic *Email: thomiet@gmail.com Ngày nhận bài: 20/3/2021 Ngày nhận bài sửa sau phản biện: 10/6/2021 Ngày chấp nhận đăng: 25/6/2021 1. GIỚI THIỆU Với sự phát triển của khoa học công nghệ hiện nay, công nghệ ôzôn hóa xúc tác (nano-catazone) đang được quan tâm và phát triển, có thể ứng dụng trong thực tế xử lý môi trường đối với các chất hữu cơ khó phân hủy sinh học. Với những ưu điểm trong xử lý nước thải bởi khả năng ôxy CÔNG NGHỆ Tạp chí KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ● Tập 57 - Số 3 (6/2021) Website: https://tapchikhcn.haui.edu.vn 144 KHOA HỌC P-ISSN 1859-3585 E-ISSN 2615-9619 hóa cao của ôzôn và sự có mặt của xúc tác đặc biệt là xúc tác kích thước nano dạng kim loại hoặc oxit kim loại đã tạo ra những quá trình ưu việt hơn trong việc nghiên cứu và xử lý các chất hữu cơ khó phân hủy sinh học đặc biệt là các chất nhuộm màu. Enling Hu và cộng sự đã nghiên cứu loại bỏ thuốc nhuộm hoạt tính bằng phương pháp ôzôn hóa xúc tác [1]. Nghiên cứu so sánh hiệu quả xử lý nước thải từ quá trình rửa có chứa thuốc nhuộm hoạt tính của hai quá trình: quá trình chỉ sử dụng ôzôn và quá trình kết hợp ôzôn với chất xúc tác MnFe2O4. Trong thí nghiệm loại bỏ màu, ban đầu nước thải có màu xanh đậm vì có sự hiện diện của thuốc nhuộm RB19 (Remazol breliant blue), sau 10 phút, nước thải xử lý bằng catazon đã mất màu hoàn toàn. Sau 60 phút, độ hấp phụ hầu như không thay đổi, cho thấy thuốc nhuộm bị giữ bởi các chất xúc tác. So sánh với khi chỉ sử dụng ôzôn mang lại hiệu quả cao hơn. Điều này có thể thấy xúc tác MnFe2O4 trong quá trình catazon này thúc đẩy tạo ra OH° mạnh hơn so với ôzôn trong oxi hóa chất hữu cơ. Với thí nghiệm loại bỏ COD, kết quả cho thấy hiệu quả loại bỏ COD sau 60 phút của quá trình ôzôn là 60%, khi sử dụng thêm xúc tác MnFe2O4 hiệu quả tăng lên 75%. Chung-Hsin Wu và cộng sự đã nghiên cứu loại bỏ thuốc n ... chính xác cao để tiến hành phân tích và đánh giá số liệu thu được. Hiệu suất xử lý chất màu của quá trình được tính toán theo công thức sau: ( ) (%) .o f o C CH 100 C Trong đó: H là hiệu suất xử lý của quá trình (%); Co là nồng độ của chất màu AO7 (ppm) tại thời điểm ban đầu thí nghiệm; Cf là nồng độ của chất màu AO7 (ppm) tại thời điểm kết thúc quá trình xử lý. 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Ảnh hưởng của nồng độ chất xúc tác ban đầu đến hiệu quả xử lý chất nhuộm màu AO7 theo các pH khác nhau Thí nghiệm sử dụng nano TiO2/ZrO2 100ppm (100ppm CAT) Nồng độ ban đầu của AO7 trong thí nghiệm được bố trí 175ppm với xúc tác nano TiO2/ZrO2 100ppm trong các thí nghiệm pH 3, 7 và 10 và O3 được cấp liên tục với tốc độ dòng khí của O2 0,5L/phút. Kết quả nghiên cứu hiệu quả xử lý AO7 được minh họa trên hình 3. Hình 3. Nồng độ AO7 theo thời gian với 100ppm xúc tác nano TiO2/ZrO2 tại các pH khác nhau Hiệu suất xử lý chất mầu AO7 được tính toán từ phân tích nồng độ AO7 ban đầu và nồng độ AO7 tại thời điểm kết thúc quá trình xử lý. Kết quả cho thấy, sau 16 phút (994s) xử lý, hiệu xuất xử lý AO7 tại pH 10 đạt 99,3%. Hiệu suất xử lý AO7 đạt được là 99,3% tại pH 7 chỉ sau 12 phút (751s) và 99% tại pH 3 sau hơn 10 phút (672s) và nồng độ chất màu AO7 đều giảm tuyến tính theo thời gian với các điều kiện ban đầu thí nghiệm (hình 3). CÔNG NGHỆ Tạp chí KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ● Tập 57 - Số 3 (6/2021) Website: https://tapchikhcn.haui.edu.vn 146 KHOA HỌC P-ISSN 1859-3585 E-ISSN 2615-9619 Tại pH 10, nồng độ ôzôn sinh ra đã tiêu thụ nhanh để chuyển hóa, hình thành gốc OH° trong quá trình thúc đẩy ôxy hóa chất màu AO7. Tuy nhiên, so sánh điều kiện pH 3 và pH 7 thì tại pH 10 nồng độ AO7 được xử lý chậm hơn (hình 3). Tại các thí nghiệm pH 3 và pH 7, nồng độ ôzôn hòa tan lớn trong suốt quá trình xử lý, nồng độ O3 là 10,46ppm và 9,42ppm (hình 4) lần lượt tại pH 3 và pH 7 do đó quá trình xử lý diễn ra nhanh, hiệu quả hơn bởi quá trình ôzôn trực tiếp. Điều đó, chứng tỏ rằng, cơ chế trực tiếp của ôzôn và hiệu ứng xúc tác nano TiO2/ZrO2 trong điều kiện pH 3 đã chiếm ưu thế hơn nhất trong xử lý chất màu AO7. Để thấy được nồng độ ôzôn sinh ra và cơ chế ôzôn phân hủy trong dung dịch phản ứng, các thí nghiệm trên hình 4 minh chứng nồng độ ôzôn trong dung dịch phản ứng với sự có mặt của xúc tác nano TiO2/ZrO2 100ppm tại các pH khác nhau 3, 7 và 10 khi không có với chất màu AO7 trong bể phản ứng. Hình 4. Nồng độ ôzôn theo thời gian tại các giá trị pH khác nhau Nồng độ ôzôn hòa tan tăng mạnh trong 5 phút đầu tiên tại pH 3 và 7. Tại pH 3 nồng độ ôzôn tăng từ 3,93ppm lên 10,17ppm sau đó đạt trạng thái bão hòa với nồng độ ôzôn trung bình 10.46ppm trong bình phản ứng khi không cho chất màu AO7. Tương tự pH 7, nồng độ ôzôn cũng tăng mạnh từ 5ppm lên 8,26ppm và sau đó đạt trạng thái bão hòa với nồng độ ôzôn trung bình là 9,42ppm. Tại pH 10, nồng độ ôzôn sinh ra bị tiêu thụ ngay chỉ còn khoảng 0,2ppm và không biến động nhiều theo thời gian do trong môi trường kiềm pH 10, nồng độ ôzôn đã phản ứng rất nhanh trong các chuỗi phản ứng để sinh ra các gốc tự do và đặc biệt là gốc OH° linh động [5, 6]. Vì vậy, các kết quả đánh giá ban đầu đã ghi nhận động học xử lý chất màu AO7 trong các thí nghiệm này theo phản ứng giả bậc 1 với hằng số động học (k, s-1) phụ thuộc vào thời gian phản ứng và điều kiện thí nghiệm. Hằng số động học phản ứng tại thí nghiệm pH 3 cho kết quả lớn nhất k = 8.10-3s-1, 7.10-3s-1 tại pH 7 và 6.10-3 tại pH 10 (hình 3). Thí nghiệm sử dụng nano TiO2/ZrO2 200ppm (200ppm CAT) Thí nghiệm tương tự thực hiện với điểu kiện nồng độ màu AO7 ban đầu 175ppm, với 200ppm xúc tác nano TiO2/ZrO2 trong bể phản ứng 0,6L tại pH 3, 7 và 10. Với dòng O3 liên tục cấp vào bể phản ứng với tốc độ dòng O2 đầu vào 0,5L/phút, kết quả xử lý chất màu AO7 được minh họa trên hình 5. Hình 5. Nồng độ chất màu AO7 theo thời gian với xúc tác nano TiO2/ZrO2 200ppm tại các pH khác nhau Tương tự như thí nghiệm với nồng độ chất xúc tác 100ppm, khi có mặt nồng độ 200ppm chất xúc tác nano TiO2/ZrO2, tại pH 3, pH 7 và pH 10 có sự giảm nồng độ chất màu một cách tuyến tính theo thời gian. Kết quả thí nghiệm cho thấy, hiệu suất xử lý AO7 đạt 95% sau 15 phút thí nghiệm và điều kiện thí nghiệm pH 3, với sự có mặt của xúc tác nano TiO2/ZrO2 200ppm là điều kiện tốt nhất thực hiện để xử lý chất màu AO7 (hình 5). Với các kết quả thí nghiệm được tính toán, động học xử lý chất màu AO7 được thể hiện theo phản ứng bậc một với hệ số phản ứng k lần lượt ở pH 3, 7 và 10 lần lượt là 7.10-3; 5.10-3 và 5.10-3s-1. Kết quả được minh họa trên hình 5 với sai số R2 có độ tin cây cao, lần lượt là 0,88; 0,98 và 0,98 tại pH 3, pH 7 và pH 10. Thí nghiệm sử dụng xúc tác nano TiO2/ZrO2 300ppm Tương tự như hai hệ thí nghiệm trên, các thí nghiệm này được bố trí với nồng độ chất xúc tác nano ban đầu nano TiO2/ZrO2 300ppm với nồng độ chất màu AO7 khoảng 175ppm. Kết quả xử lý chất màu AO7 trong bể phản ứng 0,6L với dòng O3 liên tục cấp vào bể phản ứng với tốc độ dòng O2 đầu vào 0,5L/phút tại pH 3, 7 và 10 được minh họa trên hình 6. Hình 6. Nồng độ AO7 theo thời gian với xúc tác nano TiO2/ZrO2 300ppm tại các pH khác nhau Kết quả thí nghiệm cho thấy hiệu suất xử lý AO7 sau 20 phút đạt 98,65% đối với pH 7, 98,49% đối với pH 10. Kết quả xử lý AO7 tại pH 3 là 98,57% chỉ sau gần 15 phút xử lý. Với pH 7, với xúc tác nano TiO2/ZrO2 300ppm, nồng độ chất màu AO7 có xu hướng giảm chậm hơn so với pH 3 và 10 trong suốt quá trình xử lý. Đây là điểm khác biệt so với khi sử dụng xúc tác nano TiO2/ZrO2 100ppm và 200ppm cho kết quả tốc độ xử lý AO7 chậm nhất tại pH 10. Do vậy, tại P-ISSN 1859-3585 E-ISSN 2615-9619 SCIENCE - TECHNOLOGY Website: https://tapchikhcn.haui.edu.vn Vol. 57 - No. 3 (June 2021) ● Journal of SCIENCE & TECHNOLOGY 147 các thí nghiệm với pH 10 với xúc tác TiO2/ZrO2 300ppm, khả năng sản sinh gốc OH° trong dung dịch phản ứng mạnh hơn để tác động mạnh với chất màu AO7 hơn ở cùng điều kiện pH7. Tuy nhiên, tại điều kiện pH 3, tốc độ xử lý chất màu AO7 vẫn là tốt nhất với sự có mặt của chất xúc tác nano TiO2/ZrO2 300ppm, chứng tỏ cơ chế trực tiếp và hiệu ứng xúc tác bề mặt kết hợp của nano đã đóng góp trong xử lý chất màu AO7 trong suốt quá trình thí nghiệm. Từ các thí nghiệm thay đổi nồng độ xúc tác khảo sát với điều kiện ban đầu tại pH 3, 7, 10 cho thấy thí nghiệm tại pH 3 cho kết quả nồng độ ôzôn hòa tan trong dung dịch phản ứng tốt nhất và hiệu quả xử lý chất màu là tốt nhất và ổn định với sự có mặt của nano TiO2/ZrO2. Điều này phù hợp với lý thuyết về phân hủy ôzôn trong môi trường axit so sánh với môi trường kiềm [5, 6]. Nano TiO2/ZrO2 đã đóng góp quan trọng trong việc xúc tiến quá trình xử lý, cơ chế thúc đẩy quá trình ôzôn hóa khi có mặt xúc tác nano đã được tác giả và cộng sự đánh giá [7]. Các kết quả trên được đánh giá cho thấy cơ chế xử lý chất màu azo AO7 hiệu quả bằng con đường xử lý trực tiếp bằng ôzôn hơn cơ chế gián tiếp bởi gốc OH°.Cơ chế của quá trình ôzôn khi có mặt của xúc tác nano TiO2/ZrO2 để xử lý chất màu AO7 được giải thích như sau: Trên bề mặt chất xúc tác nano TiO2/ZrO2 + Ôxy hóa xúc tác bởi gốc linh động TiO2/ZrO2 -s +O3 TiO2/ZrO2 – sO=O-O TiO2/ZrO2 – sO=O-O TiO2/ZrO2 – sO° + O2 TiO2/ZrO2 – sO° + AO7 CO2 + H2O + chất trung gian + Ôxy hóa trực tiếp bởi ôzôn TiO2/ZrO2 O3 + AO7 CO2 + H2O + chất trung gian TiO2/ZrO2 –AO7 + O3 CO2 + H2O + chất trung gian Trong dung dịch phản ứng + Ôxy hóa trực tiếp với O3 O3 + AO7 CO2 + H2O + chất trung gian Từ các kết quả nghiên cứu cho thấy, sử dụng xúc tác nano TiO2/ZrO2 nồng độ 200ppm vừa đảm bảo tiết kiệm nguyên vật liệu sử dụng mà vẫn mang lại hiệu quả cao trong xử lý chất màu AO7. Vì vậy, nồng độ xúc tác nanoTiO2/ZrO2 200ppm được sử dụng nghiên cứu trong các thí nghiệm tiếp theo. 3.2. Ảnh hưởng nồng độ chất màu AO7 đến hiệu quả xử lý theo các pH khác nhau Các thí nghiệm được tiến hành với lưu lượng dòng khí cấp vào đồng đều O2 ở 0,5L/phút tạo ôzôn với công suất 10g O3/h như nhau để chuyển hóa ôzôn từ khí sang lỏng trong bể phản ứng 0,6L với điều kiện được bố trí nồng độ chất màu ban đầu AO7 cao hơn là 350ppm, 550ppm tại các điều kiện thí nghiệm pH 3, 7 và 10. Các kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ chất màu AO7 đến hiệu quả xử lý được minh họa trên hình 7 và 8. Thí nghiệm với nồng độ chất màu AO7 ban đầu 350ppm Kết quả thí nghiệm cho thấy với nồng độ chất màu 350 ppm đầu vào, thời gian xử lý sẽ tăng lên do nồng độ chất màu ban đầu được bố trí cao và nồng độ chất màu giảm tuyến tính theo thời gian xử lý trong các thí nghiệm nghiên cứu. Thí nghiệm trong 5 phút đầu tiên từ nồng độ màu AO7 ban đầu 350ppm, ở pH 3, nồng độ chất màu AO7 giảm nhanh, giảm xuống còn 102,9ppm, đạt hiệu suất xử lý 69,87%. Tại thí nghiệm pH 7 nồng độ chất AO7 giảm xuống còn 212,47ppm, đạt hiệu suất 38,4% trong 5 phút đầu. Ở thí nghiệm pH 10, sau 5 phút xử lý, nồng độ chất màu AO7 giảm xuống còn 206,24ppm đạt hiệu suất 44,44% (hình 7). Hiệu suất xử lý chất màu AO7 với nồng độ ban đầu khoảng 350ppm đạt 99% tại pH 3 sau 18 phút, tại pH 7 sau 30 phút, tại pH 10 sau 25 phút xử lý. Các kết quả nghiên cứu cho thấy ở thí nghiệm pH 3 đã cho hiệu quả xử lý chất màu AO7 là tốt nhất với sự có mặt của xúc tác nano TiO2/ZrO2 200ppm. Hình 7. Nồng độ AO7 theo thời gian với 200ppm nano TiO2/ZrO2 tại các pH khác nhau Cơ chế động học xử lý chất màu AO7 ở các điều kiện trên theo cơ chế xử lý bậc 1. Thí nghiệm tại pH 3 với 200ppm xúc tác nano TiO2/ZrO2, hằng số động học phản ứng đạt cao nhất ở pH 3 là 4.10-3s-1 và hằng số động học ở pH 7, 10 là 2.10-3s-1 (hình 7). Kết quả ghi nhận được sai số tương quan của quá trình động học là đáng tin cậy với giá trị R2 của từng quá trình xử lý chất màu tại các thí nghiệm lần lượt là 0,89; 0,95 và 0,93 tại các điều kiện pH 3, 7 và 10. Thí nghiệm với nồng độ chất màu 550ppm Hiệu quả xử lý chất màu AO7 tại cả ba giá trị pH 3, 7 và 10 với sự có mặt của nano TiO2/ZrO2 đều tương tự nhau (hình 8). Nồng độ chất màu AO7 giảm nhanh trong hơn 10 phút đầu tiên, hiệu suất xử lý đạt lần lượt đạt 75,76%; 70,62%; 75,56% đối với pH 3, 7, 10 với sự có mặt nano TiO2/ZrO2 200ppm. Như vậy, tại nồng độ rất cao ban đầu của chất màu AO7 550ppm, xu hướng xử lý chất màu AO7 tại các điều kiện pH 3, 7 và 10 gần tương đương nhau khi có xúc tác nano TiO2/ZrO2 200ppm. Ở các điều kiện này, hiệu quả xử lý chất màu AO7 đạt 95% khi thời gian xử lý ngoài 30 phút liên tục tiếp xúc với O3 như nhau trong các điều kiện trong bể phản ứng. Kết quả được minh chứng rằng, động học xử lý chất màu AO7 trong các thí nghiệm ở điều kiện này cho các kết quả giống nhau về hằng số động học phản ứng, k = 2.10-3s-1 và sai số R2 của các phép đo là rất đáng tin cậy, lần lượt là 0,97; CÔNG NGHỆ Tạp chí KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ● Tập 57 - Số 3 (6/2021) Website: https://tapchikhcn.haui.edu.vn 148 KHOA HỌC P-ISSN 1859-3585 E-ISSN 2615-9619 0,91 và 0,94 tương ứng với các thí nghiệm pH 3, 7 và 10 với sự có mặt của xúc tác nano TiO2/ZrO2 200ppm (hình 8). Hình 8. Nồng độ AO7 theo thời gian với xúc tác nano TiO2/ZrO2 200ppm, nồng độ chất màu ban đầu AO7 khoảng 550ppm tại các pH khác nhau 4. KẾT LUẬN Như vậy, các kết quả và thảo luận đã minh chứng một tiềm năng của quá trình xử lý chất màu bằng công nghệ ôzôn với sự có mặt của xúc tác nano. Với các điều kiện pH khác nhau, môi trường axit, trung tính và môi trường kiềm đã được đánh giá cùng với sự thay đổi nồng độ chất xúc tác nano TiO2/ZrO2 ban đầu và nồng độ cao chất màu ban đầu đã mang lại hiệu suất xử lý AO7 rất cao. Nghiên cứu cho thấy một khả năng và triển vọng mới trong việc tiếp cận công nghệ ôzôn hóa xúc tác (catazone) sử dụng vật liệu tiên tiến nano mà điển hình sử dụng vật liệu nano tổng hợp TiO2/ZrO2 trong xử lý các chất nhuộm màu và có triển vọng đối với việc xử lý nước thải ngành công nghiệp dệt nhuộm. LỜI CẢM ƠN Tập thể tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến Viện Hàn lâm và Công nghệ Việt Nam với sự ủng hộ tài chính từ Đề tài mã số ĐLTE 00.07/19-20 cho nghiên cứu này. TÀI LIỆU THAM KHẢO [1]. Enling Hu et al., 2019. Removal of Reactive Dyes in Textile Effluents by Catalytic Ôzônation Pursuing on-Site Effluent Recycling. Molecules - Open Access Journal, 24(15). [2]. Chung-Hsin Wua et al., 2007. Decolorization of azo dyes using catalytic ôzônation. React.Kinet.Catal.Lett, 91(1), pp.161-168. [3]. BhaskarBethi et al., 2016. Nanomaterials-based advanced oxidation processes for wastewater treatment: A review. Chemical Engineering and Processing: Process Intensification, Volume 109, pp.178-189. [4]. S.M. Tabatabaei et al., 2011. Enhancement of 4-Nitrophenol Ôzônation in Water by Nano Zno Catalyst. Iranian Journal of Environmental Health Science & Engineering, 8(4), pp.363-372. [5]. Tomiyasu H., Fukutomi H., Gordon G., 1985. Kinetics and Mechanism of Ozone Decomposition in Basic Aqueous Solution. Inorg. Chem., 24(19), pp. 2962– 2966. [6]. Staehelin J., Hoigne J., 1985. Decomposition of Ozone in Water in the Presence of Organic Solutes Acting as Promoters and Inhibitors of Radical Chain Reactions. Environ. Sci. Technol., 19(12), pp. 1206-1213. [7]. Dang T. T., Do V. M., Trinh V. T., 2020. Nano-Catalysts in Ozone-Based Advanced Oxidation Processes for Wastewater Treatment. Curr. Pollut. Rep., 6(3), pp. 217–229. AUTHORS INFORMATION Dang Thi Thom1,2, Do Van Manh1,2, Nguyen Thanh Dong3, Dao Trong Hien1, Tran Manh Hai1, Nguyen Hoai Chau1,2, Trinh Van Tuyen1,2 1Institute of Environmental Technology, Vietnam Academy of Science and Technology 2 Graduate University of Science and Technology, Vietnam Academy of Science and Technology 3Unipetrol Centre of Research and Education, Czech Republic
File đính kèm:
- nghien_cuu_su_dung_vat_lieu_nano_tong_hop_tiozro_xuc_tac_qua.pdf