Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải

Vật liệu aero-cellulose ưa dầu kỵ nước (độ xốp > 90%, độ nổi tuyệt đối) được tổng hợp thành công từ sợi cellulose trích ly (độ tinh

khiết 95%) từ nguồn giấy in thải. Phương pháp hoàn lưu dung môi được áp dụng giúp giảm thời gian và tăng hiệu quả biến tính cả về

mặt kỹ thuật và kinh tế. Vật liệu sau biến tính có góc thấm ướt trung bình cao hơn 120o và độ ưa nước gần bằng 0 trong xử lý hút dầu từ

hỗn hợp dầu - nước. Mỗi gam vật liệu sau 3 giờ hoàn lưu dung môi ETMS có thể thu hồi từ 30 - 45g dầu không lẫn nước và có thể tái sử

dụng nhiều lần

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải trang 1

Trang 1

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải trang 2

Trang 2

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải trang 3

Trang 3

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải trang 4

Trang 4

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải trang 5

Trang 5

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải trang 6

Trang 6

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải trang 7

Trang 7

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải trang 8

Trang 8

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải trang 9

Trang 9

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải trang 10

Trang 10

pdf 10 trang viethung 16000
Bạn đang xem tài liệu "Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải", để tải tài liệu gốc về máy hãy click vào nút Download ở trên

Tóm tắt nội dung tài liệu: Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải

Nghiên cứu tổng hợp và đánh giá vật liệu siêu xốp ứng dụng xử lý dầu tràn dựa trên cellulose tự nhiên trích ly từ giấy in thải
52 DẦU KHÍ - SỐ 3/2019 
HÓA - CHẾ BIẾN DẦU KHÍ
tổng hợp thấp, dễ tổng hợp, thân thiện với môi trường và 
tạo ra sản phẩm có khả năng phân hủy sinh học từ nguồn 
nguyên liệu thô bền vững (cellulose). 
Trong nghiên cứu này, vật liệu aero-cellulose được 
tổng hợp từ cellulose có trong giấy in thải. Nguyên liệu 
này có các ưu điểm như: giàu cellulose nhất; chiếm tỷ lệ 
lớn nhất trong rác thải rắn và thuận lợi cho việc thu gom 
nguyên liệu; không cần tiền xử lý loại nhựa (wax) bằng 
phương pháp thủy nhiệt trên nguyên liệu giấy thải trong 
quá trình trích ly cellulose; không cần xử lý lignin bằng 
kiềm và hóa chất tẩy trắng ở điều kiện khắc nghiệt do giấy 
thải chứa rất ít lignin. Do không sử dụng nhiều chất hóa 
học ở điều kiện khắc nghiệt, sợi cellulose trích ly thu được 
từ nguyên liệu giấy thải chất lượng cao, thân thiện với môi 
trường, thuận lợi cho việc tổng hợp cellulose aerogel. Sản 
phẩm aero-cellulose được nghiên cứu biến tính tăng tính 
ưa dầu, kỵ nước nhằm hướng đến ứng dụng xử lý dầu tràn 
và nước nhiễm dầu. Đặc trưng hóa lý và hiệu năng xử lý 
của vật liệu nghiên cứu khi mô phỏng tràn một số loại dầu 
thông dụng trên thị trường ra môi trường nước với tỷ lệ 
dầu:nước khác nhau cũng được trình bày.
2. Thực nghiệm
2.1. Thu thập, tiền xử lý và bảo quản nguyên liệu
Nguyên liệu giấy in thải sau khi được phân loại, làm 
sạch không lẫn rác, được ngâm trong nước qua đêm, sau 
Ngày nhận bài: 15/10/2018. Ngày phản biện đánh giá và sửa chữa: 18/10/2018 - 12/1/2019. 
Ngày bài báo được duyệt đăng: 6/3/2019.
NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VÀ ĐÁNH GIÁ VẬT LIỆU SIÊU XỐP 
ỨNG DỤNG XỬ LÝ DẦU TRÀN DỰA TRÊN CELLULOSE TỰ NHIÊN 
TRÍCH LY TỪ GIẤY IN THẢI 
TẠP CHÍ DẦU KHÍ
Số 3 - 2019, trang 52 - 61
ISSN-0866-854X
Võ Nguyễn Xuân Phương, Lương Ngọc Thủy, Lê Phúc Nguyên, Nguyễn Hữu Lương
Viện Dầu khí Việt Nam
Email: phuongvnx.pvpro@vpi.pvn.vn
Tóm tắt
Vật liệu aero-cellulose ưa dầu kỵ nước (độ xốp > 90%, độ nổi tuyệt đối) được tổng hợp thành công từ sợi cellulose trích ly (độ tinh 
khiết 95%) từ nguồn giấy in thải. Phương pháp hoàn lưu dung môi được áp dụng giúp giảm thời gian và tăng hiệu quả biến tính cả về 
mặt kỹ thuật và kinh tế. Vật liệu sau biến tính có góc thấm ướt trung bình cao hơn 120o và độ ưa nước gần bằng 0 trong xử lý hút dầu từ 
hỗn hợp dầu - nước. Mỗi gam vật liệu sau 3 giờ hoàn lưu dung môi ETMS có thể thu hồi từ 30 - 45g dầu không lẫn nước và có thể tái sử 
dụng nhiều lần.
Từ khóa: Aerogel, cellulose tự nhiên, xử lý dầu tràn, hoàn lưu dung môi. 
1. Mở đầu
Sự cố tràn dầu không chỉ gây ra tổn thất rất lớn về 
kinh tế, mà còn ô nhiễm môi trường sinh thái, đe dọa sức 
khỏe con người... do đó cần phải ứng cứu nhanh, sạch và 
an toàn. Ứng dụng chất hấp thụ dầu trong xử lý sự cố dầu 
tràn có thể xử lý thuận lợi và dễ dàng vật liệu sau khi hấp 
thụ dầu với độ thu hồi dầu tràn cao [1], được xem là một 
giải pháp mang lại hiệu quả, tính kinh tế và thân thiện với 
môi trường.
Yêu cầu phát triển vật liệu sở hữu các đặc tính quan 
trọng quyết định đến hiệu quả thu hồi dầu đang thúc 
đẩy xu hướng nghiên cứu biến đổi cấu trúc bề mặt và 
cấu trúc nội tại của sợi cellulose rỗng trong các sản phẩm 
thiên nhiên [2 - 6] và tổng hợp vật liệu siêu xốp cellulose 
aerogel (aero-cellulose) từ phế phẩm nông nghiệp [7 - 
9]. Aero-cellulose là vật liệu siêu xốp, siêu nhẹ với 99% 
thể tích là không khí, sở hữu diện tích bề mặt nội tại rất 
lớn và cấu trúc lỗ xốp lý tưởng cho ứng dụng thấm hút. 
Trong tự nhiên, cellulose là polymer hữu cơ đan kết trong 
phần đệm lignocellulose, gồm lignin và hemicellulose của 
khoảng 150 triệu tấn sinh khối sản xuất hàng năm. So với 
vật liệu aerogel dựa trên silic nano [10], vật liệu dạng aero-
gel dựa trên cellulose có các ưu điểm: chi phí cho quá trình 
53DẦU KHÍ - SỐ 3/2019
PETROVIETNAM
đó nấu sôi trong 12 giờ, để nguội và cho vào máy xay 
nhỏ, tốc độ trung bình. Bột giấy sau đó được lọc, sấy 
ở 60oC trong 24 giờ và bảo quản trong bình hút ẩm.
2.2. Phương pháp và quy trình tổng hợp - biến tính 
Hình 1 trình bày quy trình trích ly cellulose tự 
nhiên từ phế phẩm giấy in thải sau giai đoạn tiền xử 
lý, trong đó bước xử lý kiềm và tẩy loại lignin được 
thực hiện đồng thời. Bột giấy thải được khuấy trộn 
trong hỗn hợp dung dịch có chứa 1.000ml NaOH 2M 
(Trung Quốc) và 375ml NaClO 12% (Trung Quốc), 
trong thời gian 3 giờ ở nhiệt độ 100oC. Lượng nước 
mất trong quá trình đun sôi được bù bằng nước cất. 
Sau đó, bột rắn được lọc và rửa với nước cất cho đến 
khi dung dịch lọc có pH trung tính. Chất rắn thu được 
sau lọc được sấy khô ở nhiệt độ 40oC trong 24 giờ và 
bảo quản trong bình hút ẩm. 
Hình 2 trình bày phương pháp tổng hợp vật liệu 
aero-cellulose từ sản phẩm cellulose trích ly. Quá 
trình siêu âm đầu dò dung dịch chứa bột cellulose 
trích ly phân tán trong nước cất được thực hiện ở 
nhiệt độ phòng trong khoảng 5 - 30 phút. Sau đó, 
huyền phù phân tán cellulose trong nước chứa trong 
cốc nhựa được đông rắn trong tủ cấp đông qua đêm. 
Lấy cốc nhựa chứa huyền phù nanocellulose đã 
đông ra khỏi tủ cấp đông, bổ sung EtOH (tỷ lệ thể 
tích rắn:lỏng = 1:2) và ngâm 2 ngày, thay mới EtOH 
mỗi ngày. Loại bỏ EtOH, thay bằng nước cất, tiếp 
tục ngâm trong 2 ngày, thay mới nước cất 3 lần mỗi 
ngày. Sản phẩm thu được đã được đông lạnh trong 
12 giờ, trước khi được đưa vào máy sấy thăng hoa. 
Vật liệu aero-cellulose thu được sau 2 ngày. 
Vật liệu aero-cellulose (Hình 2) cấu thành từ 
mạng lưới 3 chiều đan xen giữa các sợi cellulose trích 
ly. Trên bề mặt sợi cellulose tồn tại nhiều nhóm chức 
hydroxyl nên aero-cellulose thu được có tính ưa nước 
rất cao. Để tăng tính ưa dầu kỵ nước của vật liệu, các 
nhóm hydroxyl được chuyển hóa thành alkoxysilane 
và phương pháp thông dụng là ngâm nhúng trực 
tiếp vật liệu trong dung dịch alkoxysilane. Khối vật 
liệu aero-cellulose được đặt trong đĩa petri ở nhiệt 
độ phòng có chứa dung môi ethyl trimethoxysilane 
(99% ETMS, Trung Quốc). Sau 1 phút, khối vật l ...  đa theo nhiệt độ, với biên độ 
gia tăng khoảng 8%. 
Vật liệu aero-cellulose tổng hợp có đặc tính ưu việt 
hơn những vật liệu nghiên cứu tương đương khác trong 
ứng dụng thu hồi dầu tràn. Nhóm tác giả Duong M.H. 
[9] nghiên cứu tổng hợp vật liệu cellulose aerogel từ sản 
phẩm sợi cellulose thương mại có nguồn gốc giấy thải 
Thời gian biến tính bằng phương pháp ngâm nhúng trực tiếp (phút) 
60 150 180 240 300 360 
Giá trị góc thấm ướt trung bình (o) 0 0 0 0 100 120 
Bảng 6. Giá trị độ hút dầu tối đa (gam dầu/gam vật liệu) ở nhiệt độ 25oC theo số lần tái sử dụng vật liệu aero-cellulose biến tính ETMS bằng phương pháp hoàn lưu dung môi trong 3 giờ
Bảng 2. Giá trị góc thấm ướt trung bình trên vật liệu aero-cellulose của nguồn giấy in thải sau khi biến tính bằng phương pháp ngâm nhúng trực tiếp
Bảng 3. Giá trị góc thấm ướt trung bình trên vật liệu aero-cellulose của nguồn giấy in thải sau khi biến tính bằng phương pháp hoàn lưu dung môi
Thời gian biến tính bằng phương pháp hoàn lưu dung môi (phút) 
30 60 90 120 150 180 
Giá trị góc thấm ướt trung bình (o) 0 0 100 124 131 142 
 Hàm lượng nước trong dầu (ppm) 
Dầu:nước = 8:2 (v/v) Dầu:nước = 5:5 (v/v) Dầu:nước = 2:8 (v/v) 
Vật liệu aero-cellulose 24 25 28 
Bảng 4. Hàm lượng nước trong dầu hút vào vật liệu aero-cellulose của nguồn giấy in sau biến tính
Nhiệt độ 
Độ hút dầu thô Bạch Hổ tối đa (gam dầu/gam vật liệu) 
Nước nhiễm dầu Nước biển nhiễm dầu 
25oC 40,6 40,4 
40oC 44,1 44,3 
Bảng 5. Độ hút dầu tối đa của vật liệu aero-cellulose trong xử lý dầu thô Bạch Hổ tràn ra môi trường sông nước và môi trường biển ở điều kiện nhiệt độ khác nhau
Loại dầu 
Độ hút dầu tối đa (g dầu/g vật liệu) ở nhiệt độ 25oC 
Lần 1 Lần 2 Lần 3 Lần 4 Lần 5 Lần 6 Lần 7 Lần 8 Lần 9 Lần 10 
DO-0,3S 40,4 38,7 37,3 35,0 32,4 28,7 26,6 25,0 24,5 24,1 
Bạch Hổ 38,0 36,4 34,6 32,0 29,7 27,0 25,9 25,0 24,4 24,0 
FO 29,6 29,2 28,7 27,5 26,4 25,9 25,2 24,8 24,2 24,0 
59DẦU KHÍ - SỐ 3/2019
PETROVIETNAM
bằng quy trình tổng hợp tương tự. Kết quả xuất bản của 
nhóm tác giả cho thấy sản phẩm cellulose aerogel thu 
được có tỷ trọng 0,04g/cm3, sau thí nghiệm biến tính 
tăng độ ưa dầu kỵ nước bằng phương pháp ngâm nhúng 
trực tiếp thì mỗi gam vật liệu ở điều kiện nhiệt độ 25oC và 
40oC có thể hút được lần lượt 20,5g và 24,4g dầu thô Rạng 
Đông. Trong khi đó, sản phẩm aero-cellulose của nghiên 
cứu này có tỷ trọng 0,02g/cm3, sau khi biến tính tăng độ 
ưa dầu kỵ nước thì mỗi gam vật liệu ở điều kiện nhiệt độ 
25oC và 40oC có thể hút được lần lượt 40,6g và 44,1g dầu 
thô Bạch Hổ - loại dầu có độ nhớt cao hơn. 
Bảng 6 trình bày giá trị độ hút dầu tối đa đối với 3 loại 
dầu đặc trưng (DO, FO và Bạch Hổ) ở nhiệt độ 25oC của 
vật liệu aero-cellulose khi biến tính bằng phương pháp 
hoàn lưu dung môi trong thời gian 3 giờ theo số lần tái sử 
dụng. Kết quả cho thấy độ hút dầu tối đa giảm dần theo 
số lần tái sử dụng, mức độ giảm lượng dầu thấm hút cao 
hơn đối với loại dầu DO-0,3S có độ nhớt thấp và mức độ 
giảm lượng dầu thấm hút thấp hơn đối với loại dầu FO có 
độ nhớt cao. Có thể thấy, dầu có độ nhớt thấp khi thấm 
hút vào trong vật liệu siêu xốp có mức độ lưu giữ kém, 
dễ chảy tràn ra ngoài khi vận chuyển vật liệu, trong khi 
dầu có độ nhớt cao có mức độ lưu giữ cao hơn, khó chảy 
tràn ra ngoài. Kết quả cũng cho thấy xu hướng hút dầu 
của vật liệu đối với dầu thô Bạch Hổ tuân theo nguyên 
tắc giảm dầu theo số lần tái sinh, đồng thời những lần tái 
sinh tương ứng thì độ hút dầu Bạch Hổ tối đa của vật liệu 
nhỏ hơn độ hút dầu DO-0,3S và lớn hơn độ hút dầu FO. 
Qua đó thấy được hiệu năng xử lý dầu tràn của vật liệu 
aero-cellulose sau biến tính chịu ảnh hưởng chủ yếu bởi 
độ nhớt của loại dầu cần xử lý. Dầu cần xử lý có độ nhớt 
càng thấp càng dễ được thu hồi.
4. Kết luận
Vật liệu aero-cellulose với đặc tính hấp thụ dầu được 
tổng hợp thành công từ sợi cellulose trích ly từ nguồn giấy 
in thải. Quy trình tổng hợp vật liệu aero-cellulose bao gồm 
các bước: (i) tiền xử lý nguyên liệu và trích ly cellulose; (ii) 
chuyển hóa huyền phù sợi cellulose thành aero-cellulose 
và (iii) biến tính silan hóa vật liệu aero-cellulose thành ưa 
dầu, kỵ nước để ứng dụng làm vật liệu hấp thụ trong xử lý 
dầu tràn hoặc nước nhiễm dầu. 
Từ nguyên liệu giấy in thải, sợi cellulose thu được sau 
trích ly có cấu trúc cellulose I kết tinh, đạt độ tinh khiết 
95% với hiệu suất trích ly 92%. Vật liệu aero-cellulose thu 
được nhờ các sợi cellulose có kích thước cỡ micrometre 
đan xen với nhau trong một mạng lưới 3 chiều, nhờ vậy 
có độ xốp cao hơn 90% và tỷ trọng thấp (0,024g/cm3). Vật 
liệu aero-cellulose sau khi biến tính 3 giờ bằng ETMS theo 
phương pháp hoàn lưu dung môi thể hiện tính ưa dầu 
rất cao: mỗi gam vật liệu có thể thu hồi từ 40 - 45g dầu 
DO không lẫn nước và có thể tái sử dụng nhiều lần. Hiệu 
năng xử lý dầu tràn của vật liệu aero-cellulose sau biến 
tính càng cao khi xử lý dầu có độ nhớt càng thấp. Sở hữu 
những đặc tính quan trọng của chất hấp thụ lý tưởng, bao 
gồm tính dễ phân hủy sinh học, tính ưa dầu kỵ nước, độ 
nổi tuyệt đối trên nước và cấu trúc rỗng xốp với bộ khung 
có khả năng tự phục hồi, vật liệu aero-cellulose trong ng-
hiên cứu này chứng tỏ có thể ứng dụng trong xử lý dầu 
tràn và nước nhiễm dầu với hiệu quả kỹ thuật và hiệu quả 
môi trường cao, đặc biệt phù hợp sử dụng ở Việt Nam do 
giải quyết nguồn phế phẩm khổng lồ vừa bảo tồn nguồn 
tài nguyên rừng, đồng thời giải quyết triệt để các vấn đề 
liên quan đến các ca xử lý nước nhiễm dầu đang có xu 
hướng ngày càng tăng. 
Sản phẩm aero-cellulose thu được từ nghiên cứu này 
có thể được định hướng cải thiện hiệu năng xử lý dầu tràn 
(độ hút dầu tối đa và số lần tái sử dụng) bằng cách gia 
tăng độ xốp sản phẩm (giảm đường kính sợi cellulose) 
nhưng vẫn duy trì độ bền vững của cấu trúc ba chiều (duy 
trì chiều dài sợi) thông qua tối ưu điều kiện thực hiện quy 
trình trích ly và siêu âm đầu dò. Cụ thể, đường kính và 
chiều dài sợi cellulose trích ly từ phế phẩm nông nghiệp 
có thể được cải thiện bằng cách gia tăng hiệu quả quá 
trình trương nở cấu trúc sợi tự nhiên bằng tác chất kiềm 
có độ hoạt hóa cao hơn và quá trình hòa tan lignin bằng 
tác chất oxy hóa mạnh hơn. Quá trình siêu âm phân tán 
sợi cellulose trong dung môi nước và sấy loại bỏ dung môi 
trong cấu trúc aerogel đóng vai trò quyết định trong việc 
cải thiện hiệu năng sản phẩm. 
Nhóm tác giả đề xuất sử dụng năng lượng sóng siêu 
âm lớn hơn, nhiệt độ bể siêu âm thấp hơn và trao đổi 
dung môi nước bằng dung môi cồn. Ngoài ra, bước biến 
tính silan hóa bề mặt vật liệu có thể thực hiện đồng thời 
trong quá trình trao đổi dung môi nhằm nâng cao hiệu 
quả kỹ thuật và kinh tế cho sản phẩm.
Tài liệu tham khảo
1. Syed Sabir. Approach of cost-effective adsorbents 
for oil removal from oily water. Critical Reviews in 
Environmental Science and Technology. 2015; 45(17): 
p. 1916 - 1945. 
2. Suhas, VK.Gupta, PJM.Carrott, Randhir Singh, 
Monika Chaudhary, Sarita Kushwaha. Cellulose: A review 
as natural, modified and activated carbon adsorbent. 
Bioresource Technology. 2016; 216: p. 1066 - 1076.
60 DẦU KHÍ - SỐ 3/2019 
HÓA - CHẾ BIẾN DẦU KHÍ
3. Ola Abdelwahab, Samir M.Nasr, Walaa M.Thabet. 
Palm fibers and modified palm fibers adsorbents for different 
oils. Alexandria Engineering Journal. 2017; 56(4): p. 749 - 
755.
4. Dan Li, Fu Zhen Zhu, Jing Yi Li, Ping Na, Na Wang. 
Preparation and characterization of cellulose fibers from 
corn straw as natural oil sorbents. Industrial & Engineering 
Chemistry Research. 2103; 52(1): p. 516 - 524. 
5. Đào Trọng Hiền, Ngô Quốc Bưu, Huỳnh Thị Hà, 
Nguyễn Hoài Châu. Nghiên cứu điều chế vật liệu dialdehyt 
xenlulo bằng phương pháp oxy hóa periodat và các tính chất 
cơ lí của nó. Tạp chí Khoa học và Công nghệ. 2011; 49(1): 
p. 63 - 72.
6. Nguyễn Châu Giang. Nghiên cứu chế tạo vi sợi 
xenlulo từ cây luồng và ứng dụng trong vật liệu composit. 
Luận án Tiến sĩ Kỹ thuật hóa học. Trường Đại học Bách 
khoa Hà Nội. 2012.
7. Zhanying Li, Lin Shao, Wenbin Hu, Tingting Zheng, 
Lingbin Lu, Yang Cao, Yongjun Chen. Excellent reusable 
chitosan/cellulose aerogel as an oil and organic solvent 
absorbent. Carbohydrate Polymers. 2018; 191: p. 183 - 190. 
8. Runjun Lin, Ang Li, Tingting Zheng, Lingbin Lu, 
Yang Cao. Hydrophobic and flexible cellulose aerogel as 
an efficient, green and reusable oil sorbent. RSC Advances. 
2015; 5: p. 82027 - 82033.
9. Son T.Nguyen, Jingduo Feng, Nhat T.Le, Ai T.T.Le, 
Nguyen Hoang, Vincent B.C.Tan, Hai M.Duong. Cellulose 
aerogel from paper waste for crude oil spill cleaning. 
Industrial & Engineering Chemistry Research. 2013; 52(51): 
p. 18386 - 18391.
10. Hoàng Thị Phương. Nghiên cứu tổng hợp và biến 
tính vật liệu nanosilica ứng dụng cho quá trình thu hồi dầu. 
Luận án Tiến sĩ Kỹ thuật hóa học. Đại học Bách khoa Hà 
Nội. 2018. 
11. EN ISO 13906 (AOAC 973.18). Analysis of acid 
detergent fibre (ADF) and lignin (ADL) in feed.
12. EN ISO 16472 (AOAC 2002.04). Analysis of neutral 
detergent fiber (NDF) in feed. 
13. A.Sluiter, B.Hames, R.Ruiz, C.Scarlata, J.Sluiter, 
D.Templeton. Determination of ash in biomass: Laboratory 
analytical procedure (LAP). Technical Report National 
Renewable Energy Laboratory/TP-510-42622. 2008. 
14. Test Method T222 om-02 (R2011). Acid-insoluble 
lignin in wood and pulp. Technical Association of the Pulp 
and Paper Industry. 2011.
15. ASTM D-3906-03(2013). Standard test method 
for determination of relative X-ray diffraction intensities of 
faujasite-type zeolite-containing materials. 
16. ASTM F 726-06. Standard test method for sorbent 
performance of adsorbents. 
17. ASTM D1141 - 98(2013). Standard practice for the 
preparation of substitute ocean water. 
18. ASTM D 6304-04. Standard test method for 
determination of water in petroleum products, lubricating 
oils, and additives by coulometric karl fischer titration. 
19. Dieter Klemm, Brigitte Heublein, Hans-Peter 
Fink, Andreas Bohn. Cellulose: fascinating biopolymer 
and sustainable raw material. Angewandle Chemie 
International Edition. 2005; 44(22): p. 3358 - 3393. 
20. Yasuhiro Takahashi, Hideki Matsunaga. Crystal 
structure of native cellulose. Macromolecules. 1991; 24(13): 
p. 3968 - 3969. 
21. Noriko Hayashi, Junji Sugiyama, Takeshi Okano, 
Mitsuro Ishihara. Selective degradation of the cellulose Iα 
component in Cladophora cellulose with Trichoderma viride 
cellulase. Carbohydrate Research. 1998; 305(1): p. 109 - 
116.
22. Haiping Yang, Rong Yan, Hanping Chen, Dong 
Ho Lee, Chuguang Zheng. Characteristics of hemicellulose, 
cellulose and lignin pyrolysis. Fuel. 2007; 86(12-13): p. 1781 
- 1788. 
23. Eduardo Robles, Iñaki Urruzola, Jalel Labidi, Luis 
Serrano. Surface-modified nano-cellulose as reinforcement 
in poly (lactic acid) to conform new composites. Industrial 
Crops and Products. 2015; 71: p. 44 - 53. 
24. Weixia Qing, Yong Wang, Youyou Wang, Dongbao 
Zhao, Xiuhua Liu, Jinhua Zhua. The modified nanocrystalline 
cellulose for hydrophobic drug delivery. Applied Surface 
Science. 2016; 366: p. 404 - 409. 
25. Jingquan Han, Chengjun Zhou, Yiqiang Wu, 
Fangyang Liu, Qinglin Wu. Self-Assembling behavior 
of cellulose nanoparticles during freeze drying: Effect of 
suspension concentration, particle size, crystal structure, and 
surface charge. Biomacromolecules. 2013; 14(5): p. 1529 - 
1540. 
26. Hanieh Kargarzadeh, Rasha M. Sheltami, Ishak 
Ahmad, Ibrahim Abdullah, Alain Dufresne. Cellulose 
nanocrystal: A promising toughening agent for unsaturated 
polyester nanocomposite. Polymer. 2015; 56: p. 346 - 357.
61DẦU KHÍ - SỐ 3/2019
PETROVIETNAM
27. Hanieh Kargarzadeh, Ishak Ahmad, Ibrahim 
Abdullah, Alain Dufresne, Siti Yasmine Zainudin, Rasha 
M.Sheltami. Effects of hydrolysis conditions on the 
morphology, crystallinity, and thermal stability of cellulose 
nanocrystals extracted from kenaf bast fibers. Cellulose. 
2012; 19(3): p. 855 - 866.
28. Rosica Mincheva, Latifah Jasmani, Thomas Josse, 
Yoann Paint, Jena-Marie Raquez, Pascal Gerbaux, Samuel 
Eyley, Wim Thielemans, Philippe Dubois. Binary mixed 
homopolymer brushes tethered to cellulose nanocrystals: 
a step towards compatibilized polyester blends. 
Biomacromolecules. 2016; 17(9): p. 3048 - 3059. 
29. Daniele Oliveira Castro, Julien Bras, Alessandro 
Gandini, Naceur Belgacem. Surface grafting of cellulose 
nanocrystals with natural antimicrobial rosin mixture using 
a green process. Carbohydrate Polymers. 2016; 137: p. 1 - 8. 
30. Daniel Loof, Matthias Hiller, Hartmut Oschkinat, 
Katharina Koschek. Quantitative and qualitative analysis of 
surface modified cellulose utilizing TGA-MS. Materials. 2016; 
9(6). 
31. Juan Rubio, Maria Alejandra Mazo, Araceli Mártin-
Ilana, Aitana Tamayo. FT-IR study of the hydrolysis and 
condensation of 3-(2-amino-ethylamino)propyl-trimethoxy 
silane. Boletín de la Sociedad Española de Cerámica y 
Vidrio. 2018; (57): p. 160 - 168.
Summary
Aero-cellulose with porosity over 90% and absolute buoyancy was successfully produced from the highly pure cellulose fibres 
extracted from office paper wastes. Solvent recycling method was applied to reduce the time and increase the technical and economic 
efficiency of hydrophobisation of the as-produced hydrophilic aero-cellulose product. The obtained material exhibits super hydrophobicity 
in various oil-water mixtures. Every gram of the aero-cellulose material obtained from 3 hours of ETMS modification could restore up to 
30 - 45 grams of water-free oil and could be re-used. 
Key words: Aerogel, natural cellulose, oil spill treatment, solvent recycling.
SYNTHESIS AND CHARACTERISATION OF ULTRA-POROUS MATERIAL 
FOR OIL SPILL TREATMENT BASED ON NATURAL CELLULOSE 
EXTRACTED FROM OFFICE PAPER WASTES 
Vo Nguyen Xuan Phuong, Luong Ngoc Thuy, Le Phuc Nguyen, Nguyen Huu Luong
Vietnam Petroleum Institute
Email: phuongvnx.pvpro@vpi.pvn.vn

File đính kèm:

  • pdfnghien_cuu_tong_hop_va_danh_gia_vat_lieu_sieu_xop_ung_dung_x.pdf